国家自然科学基金(20576021) 作品数:25 被引量:103 H指数:7 相关作者: 魏可镁 王榕 林建新 郑瑛 郑勇 更多>> 相关机构: 福州大学 福建师范大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 国家科技支撑计划 福建省自然科学基金 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 更多>>
柠檬酸对Ru/AC氨合成催化剂结构和活性的影响 被引量:6 2009年 使用柠檬酸(CA)修饰石墨化活性炭(AC)和钌以改善Ru/AC催化剂中钌粒子的尺寸分布和催化剂的活性,并通过透射电镜(TEM)、热重分析(TGA)、CO化学吸附和N2物理吸附等方法研究了柠檬酸对AC和Ru/AC催化剂织构、钌的分散度和催化剂的活性等性质的影响.结果表明,负载的柠檬酸优先吸附于活性炭微孔,少量柠檬酸即可大幅度降低活性炭的比表面积,增加活性炭表面含氧官能团的数量,改善了钌粒子分布.最佳负载顺序是柠檬酸和氯化钌依次负载.在活性炭中添加适量的柠檬酸对催化剂的低温活性有显著影响.柠檬酸处理后的Ru/AC催化剂活性最大提高幅度为21.4%. 倪军 王榕 林建新 魏可镁关键词:柠檬酸 钌 分散度 活性 氨合成 用作催化剂载体的碳纳米管-氧化铝复合材料的制备 被引量:1 2009年 用负载有Ni—Cu双活性金属的δ,θ-Al2O3作为催化剂,考察以化学气相沉积法合成碳纳米管-氧化铝复合材料的制备条件.实验表明,在Ni—Cu活性组分负载量为10‰(质量分数),Ni:Cu=4:1(质量比),反应温度730℃、反应气组分为C2H2:H2=25:75条件下反应30min,所生成的碳纳米管最好,得碳率可达15.7%.采用XRD、TGA/DTG等方法对生成的CNTs和复合材料的结构进行表征.结果表明:在所合成的碳纳米管-氧化铝复合材料中,碳纳米管在氧化铝载体的表面呈均匀覆盖,管径大小均匀,其外径约为60nm,而且碳纳米管间相互缠绕.与δ,θ-Al2O3基体相比,复合材料的比表面积由82.1增加到106.2m^2/g;比孔容积略有减小,出现了一类较小的中孔(1.6—2.1nm)结构. 林磊 王榕 林炳裕 黄勤 魏可镁关键词:碳纳米管 化学气相沉积法 复合材料 催化剂载体 氨合成催化剂的研究进展 被引量:6 2007年 高稳定性、高活性、低成本氨合成催化剂的研究已成为新的研究热点。本文从载体的制备和改性方法、钌活性组分还原与负载、助剂的机理及其作用等方面简要地介绍了氧化物负载钌催化剂的最新研究进展。此外,结合密度泛函理论的计算和实验研究成果,介绍了合金型催化剂特别是熔铁型合金催化剂、氮化物金属合金体系及负载型多金属氨合成催化剂的研究现状,指出了氧化物负载钌催化剂及合金型催化剂存在的一些问题,并展望了氨合成催化剂的发展前景。 林炳裕 王榕 林建新 杜书伟 魏可镁关键词:氨合成 催化剂 氧化物 合金 钌催化剂 纳米γ-Fe_2O_3载体的制备及Ru-K/Fe_2O_3催化剂的氨合成催化活性评价 被引量:7 2007年 在室温条件下,通过溶胶-凝胶法制备了新的纳米氧化铁载体.X射线衍射、差热-热重分析、扫描电子显微镜和N:物理吸附等测试结果表明,制得的Fe2O3粉体具有典型的介孔结构,孔径范围18.8~25.0nm,晶相组分由原料配比和制备条件决定.进一步通过浸渍法制备了高活性的Ru—K/Fe2O3氨合成催化剂.在475℃,10MPa,10000h^-1。和V(H2)/V(N2)=3的条件下,考察了负载型Ru—K/Fe2O3催化剂的活性.结果表明,载体中γ-Fe2O3的含量越高,其氨合成活性越好. 倪军 王榕 郑瑛 林建新 魏可镁关键词:溶胶-凝胶法 钾 氨合成 助剂对活性炭负载钴催化剂氨合成活性的影响 被引量:1 2009年 采用四槽高压连续流动反应器研究了添加助剂Ba、K和Sm对活性炭负载钴催化剂氨合成活性的影响,结果发现,添加助剂Ba、K和Sm可以提高催化剂的氨合成活性,其中,Ba的促进效果最好,Ba与Co物质的量比为0.3时,催化活性最高。在Ba-Co/AC催化剂中,助剂Sm的加入降低了催化剂的氨合成活性,而少量K助剂(K与Co物质的量比为0.25~0.5)可以提高其催化性能,在10 MPa、10 000 h^(-1)和450 ℃条件下,双助剂催化剂的氨合成活性可达120 mmol·(g·h)^(-1),进一步增加K的量,其氨合成活性下降。 林炳裕 林建新 王榕 魏可镁关键词:无机合成化学 助剂 氨合成 微波法直接合成Ce/SBA-15介孔分子筛 被引量:5 2008年 以三嵌段共聚物(P123)作为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,利用溶胶凝胶法,在微波条件下快速地将Ce金属离子直接掺杂到SBA-15介孔分子筛骨架中。通过X射线粉末衍射(XRD)、傅立叶变换红外(FT-IR)、紫外可见漫反射(UV-Vis)、透射电镜(TEM)和N2的等温吸附-脱附法等手段对合成的样品进行表征。结果表明:稀土Ce金属离子以Ce3+,Ce4+两种价态存在于SBA-15介孔分子筛中。合成的Ce/SBA-15分子筛具有规则六方孔道结构,较高的比表面积和孔容(分别为714.85 m2.g-1和0.67 cm3.g-1),其孔半径主要集中在1.8 nm。 陈国倩 蔡国辉 肖益鸿 郑瑛关键词:溶胶-凝胶 掺杂 介孔分子筛 微波 稀土 A novel fused iron catalyst for ammonia synthesis promoted with rare earth gangue 被引量:5 2008年 Rare earth gangue, which mainly consists of mixtures of light rare earths such as lanthana, ceria, neodymium oxide and praseodymium oxide, was used as the promoter of fused iron catalysts for ammonia synthesis. The result showed that the activity of the catalyst promoted with rare earth gangue was comparable with those of commercial iron catalysts with high amount of cobalt. The role of rare earths was owed to their advantages for favoring the deep reduction of the main composite in catalyst, i.e., iron oxide. This fmding indicated that the use of rare earth gangue could decrease the content of cobalt or even completely replace cobalt, which was used to be regarded as unsub- stitutable promoters for high performance ammonia catalyst; therefore, the cost of fused iron catalysts would decrease significantly. 俞秀金 林炳裕 林建新 王榕 魏可镁关键词:PROMOTER 纳米SiC的合成及其作为载体在CO氧化反应中的应用 被引量:3 2008年 采用蔗糖为碳源、正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,以硝酸镍为催化剂,用溶胶-凝胶法制备碳化硅前驱体,在1 000℃的动态真空条件下,将前驱体进行碳热还原,合成出比表面积为104 m2/g的SiC纳米小球(粒径为40~60 nm)。用其作为催化剂载体,通过浸渍法制备Pt/SiC催化剂,将其应用于CO氧化的模型反应中。研究结果表明,Pt/SiC催化剂具有较好的催化活性,引入铁助剂的Pt-Fe/SiC催化剂能明显地提高CO催化氧化反应的活性。催化剂Pt-Fe/SiC-2的CO最低完全转化温度为195℃,与Pt/SiC催化剂相比降低了45℃。 肖益鸿 郑勇 蔡国辉 郑瑛 魏可镁关键词:纳米SIC 真空 CO氧化 铂 Ru前驱体对Ru/MgO-CeO_2氨合成催化剂性能的影响 被引量:3 2010年 分别以K2RuO4,Ru(Ac)3和RuCl3为Ru前驱体,制备了Ru/MgO-CeO2催化剂,并运用X射线衍射、X射线荧光光谱,CO吸附、N2物理吸附和H2程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了Ru前驱体对Ru/MgO-CeO2催化剂氨合成性能的影响.结果表明,Ru前驱体对载体MgO-CeO2和Ru的还原性能、氯残留量和催化剂比表面积的影响都很大,从而导致催化剂的氨合成性能的不同.其中以K2RuO4为Ru前驱体制备的催化剂的载体和Ru容易还原,无氯离子,且比表面积较高,因而催化剂活性和氨合成转换频率较高.在10MPa,425°C,10000h-1条件下,K2RuO4,Ru(Ac)3和RuCl3作前驱体制备的催化剂上氨合成转换频率比为1.33:1.05:1. 王秀云 王榕 倪军 林建新 魏可镁关键词:前驱体 氨合成 制备高比表面积碳化硅的几种影响因素 被引量:10 2006年 采用溶胶凝胶法,以蔗糖和正硅酸乙酯(TEOS)为原料,草酸为TEOS水解的催化剂,制备均相碳化硅前驱体,在氩气氛和高温条件下(1350 ̄1600℃)将碳化硅先驱体进行碳热还原,制备出高比表面积的SiC。考察了水/TEOS物质的量的比、碳/硅物质的量的比及镍盐等因素对碳化硅比表面积的影响。结果表明,当nwater/nTEOS=7.5,nC/nSi=4时,适宜的镍催化剂(nNi/nTEOS=0.005),凝胶形成的时间最短,镍盐的加入可使碳热还原温度降低200℃。 林建新 郑勇 郑瑛 魏可镁关键词:溶胶-凝胶 碳化硅 碳热还原 高比表面积