山西省自然科学基金(2013011012-1)
- 作品数：6 被引量：20H指数：3
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- 相关领域：理学化学工程电气工程更多>>
- 氮掺杂石墨烯负载八面体氧化亚铜复合材料的制备及其电催化性能被引量：3
- 2017年
- 采用改良的Hummers方法制备出氧化石墨烯(GO),接着利用氮气流通过浓氨水将氨气载入管式炉中,与氧化石墨烯混合。在此过程中,氧化石墨烯表面的含氧官能团发生分解、脱离形成活性中心,与浓氨水发生相互作用,从而实现氮的掺杂,同时氧化石墨烯在高温下被还原成石墨烯,最终形成氮掺杂石墨烯N-rGO。采用化学沉淀法将N-rGO与硫酸铜溶液混合,在还原剂水合肼的作用下八面体氧化亚铜被负载到氮掺杂石墨烯上形成复合材料Cu_2O-N-rGO。通过XRD、SEM和XPS手段对其进行表征分析,结果表明氮原子在石墨烯骨架上以吡咯氮、吡啶氮和石墨氮的形式存在,形成的八面体氧化亚铜被均匀地负载到N-rGO表面。采用循环伏安法和计时电流法对该复合材料Cu_2O-N-rGO的催化性能进行测试,实验结果表明,合成的复合材料Cu_2O-N-rGO对葡萄糖和过氧化氢有良好的催化性能。
- 李月华张蓉姜孟秀王文洋
- 关键词：催化过氧化氢
- 热处理温度对Fe-N-C-t催化ORR性能的影响及动力学研究被引量：1
- 2014年
- 选用天然高分子化合物壳聚糖(CS)与水杨醛(salicylaldehyde)反应生成壳聚糖水杨醛席夫碱(CS-Sal),CS-Sal又与过渡金属Fe盐发生螯合反应,得到壳聚糖水杨醛席夫碱Fe配合物(Fe-CS-Sal)。将Fe-CS-Sal负载于活化的高纯石墨上,在N2氛围中进行不同温度的热处理,得到系列催化剂Fe-N-C-t(t=200℃,400℃,600℃,800℃,1000℃)。运用循环伏安法(CV)、计时库仑法(CC)研究了Fe-N-C-t催化剂电催化氧还原反应(ORR)的催化性能,并结合FT-IR、XRD结构表征,探索了Fe-N-C-t催化剂电催化ORR的催化活性位。结果表明,催化剂Fe-N-C-1000对ORR的电催化活性最好。同时根据循环伏安法和计时电流法计算得出ORR的动力学参数,提出了在此催化剂上可能发生的ORR的催化机理。
- 张晶马飞柳璐张蓉
- 关键词：氧还原
- 铁/氮共掺杂碳催化剂的制备及其电催化氧还原性能研究被引量：1
- 2020年
- 以硫酸铁铵和硫酸铵为金属源和氮源、以活性炭为碳载体,采用高温热处理法合成了铁/氮共掺杂碳(Fe-N/C)催化剂。采用X射线衍射仪和X射线光电子能谱仪表征催化剂的结构和组成,探究催化剂催化氧还原反应的活性位点。结果表明,Fe-吡啶氮-C结构是催化剂中最重要的催化活性位点。采用循环伏安法(CV)和线性扫描伏安法(LSV)研究了催化剂中氮含量对氧还原反应电催化活性的影响。结果表明催化剂Fe-N24.75/C-800催化活性最佳且峰电位达到0.91V(vs.RHE),接近Pt/C催化剂的活性,同时具有更好的甲醇耐受性,其催化氧还原反应的电子转移数为3.94。催化剂Fe-N24.75/C-800氧还原反应以4e转移、生成水的途径为主。
- 陈康柳璐张蓉姜孟秀王文洋崔子祥
- 关键词：活性位
- 钴/氮掺杂碳催化剂及其氧还原催化机理研究被引量：4
- 2017年
- 以尿素做氮源、醋酸钴做金属源,用湿法合并高温热处理法合成了钴/氮共掺杂碳的非贵金属氧还原催化剂Co-N/C-T.采用循环伏安(CV)法和线性扫描法(LSV)探究了氮源和金属源用量以及热处理温度对氧还原反应电催化活性的影响,活性最好的催化剂Co_(0.13)-N_(0.3)/C-800的峰电位达到0.829V(vs.RHE),接近商用Pt/C的活性,但比商用Pt/C有更好的耐甲醇性和稳定性.同时,采用SEM、TEM、BET、XRD和XPS方法表征了催化剂结构和组分特征,并提出催化剂可能的电催化活性氧还原反应机理.
- 姜孟秀张晶李月华张蓉
- 关键词：氧还原电催化作用活性位
- 过渡金属/氮掺杂石墨催化剂的制备及电催化氧还原被引量：9
- 2014年
- 用简单的化学方法制备了过渡金属(TM)壳聚糖水杨醛席夫碱配合物,然后以此配合物为金属源和N源、以硝酸预处理石墨为载体,经热处理后制备了过渡金属/氮掺杂石墨催化剂TM-N-C-t(TM=Co,Ni,Cu;t=200,400,600,800,1 000℃).以此催化剂为修饰剂制备了玻碳修饰电极,并用循环伏安法(CV)和旋转圆盘电极(RDE)伏安法研究了催化剂TM-N-C-t的电化学行为和电催化氧还原(ORR)的催化性能,催化剂的组成和结构采用TG,FT-IR,XRD,XPS等技术进行了表征.研究结果表明,催化剂TM-N-C-t对ORR均显示不同程度的催化活性,其中以1 000℃热处理的钴基催化剂Co-N-C-1000的催化活性最好,其活性已接近相同条件下的商用催化剂JM 20%Pt/C,催化活性位主要为Co—N—C.根据扩散控制的不可逆反应的循环伏安行为,计算得到了TM-N-C-t催化剂电催化ORR的动力学参数,并以此提出了氧还原催化反应的机理,在活性最好的催化剂Co-N-C-1000修饰电极上,氧气以4e转移途径被还原为水.
- 张蓉柳璐马飞张晶王文洋李瑞丰
- 关键词：电催化氧还原
- Mn-N-C催化剂的制备及其在碱性介质中对氧还原反应的电催化性能被引量：2
- 2014年
- 选用壳聚糖(CS)为原料制备了壳聚糖水杨醛席夫碱锰配合物(Mn-CS-sal)。将Mn-CS-sal配合物负载于石墨碳上得到碳载配合物(Mn-CS-sal/C),后经高温热处理得到Mn-N-C目标催化剂(Mn-N-C-t,t=200、400、600、800、1 000℃)。采用FT-IR、XRD、XPS和电化学等方法对催化剂的组成和结构进行了表征,对其在氧还原反应中的电催化性能进行了研究。结果表明,所得到的Mn-N-C催化剂对氧还原反应(ORR)具有很好的催化作用,但以600℃热处理制备的催化剂其活性最好。催化剂中Mn-N-C结构是催化ORR的活性位。采用循环伏安法获得了Mn-N-C-t催化ORR的动力学参数,即总的转移电子数n和电子传递系数αnα;具有最佳活性的Mn-N-C-600催化剂的总转移电子数为3.63,说明在此条件下,Mn-N-C-600催化ORR主要以4e转移途径为主,由此提出了可能的氧还原反应的机理。
- 张蓉张晶马飞王文洋李瑞丰
- 关键词：非贵金属催化剂氧还原
