国家重点基础研究发展计划(G1999022408) 作品数:65 被引量:304 H指数:10 相关作者: 万惠霖 翁维正 沈俭一 伊晓东 葛欣 更多>> 相关机构: 厦门大学 南京大学 清华大学 更多>> 发文基金: 国家重点基础研究发展计划 国家自然科学基金 福建省自然科学基金 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 石油与天然气工程 一般工业技术 更多>>
Preparations of Pure Alkaline Earth Molybdate Phases from Single Molecular Precursors 被引量:1 2004年 The pure phases of alkaline earth molybdates MMoO 4, where M=Mg, Ca, Sr or Ba, were synthesized via the calcination of the related citrato oxomolybdate complexes. The mixed metal oxides can be highly dispersed at the atomic level due to the existence of uniform citrato oxomolybdenum precursors in definite composition. The complexing effect helps to produce the fine-grained oxides with particle size in the ultrafine scale(<100 nm) at heat-treatment temperatures below 500 ℃. The structures of the precursor complexes and the finally heat-treated particles were studied by means of IR, XRD, DSC, DTA and TG techniques. The morphologies of the particles were observed by using the SEM technique. The average particle sizes were calculated to be in the range of 30_50 nm based on X-ray diffraction line-broadening and SEM images, indicating the poor conglomeration of crystallite at low temperatures. JIANGYa-qi ZHAOHong FANGZhi-min WANHui-lin XIONGMing ZHOUZhao-hui关键词:CATALYST 甲烷在Ni/TiO_2催化剂表面的活化 被引量:16 2001年 考察了Ni/TiO2催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性,实验表明,以TiO2为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性,尤其对H2的选择性较高,对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低温反应活性.采用脉冲-质谱在线分析等技术,在无气相氧条件下向Ni/TiO2催化剂脉冲CH4,发现甲烷在催化剂表面的活化(转化)及其氧化产物的选择性与金属催化剂表面氧的浓度密切相关.CH4与Ni/TiO2催化剂作用过程中存在明显的氢溢流和氧溢流现象,可能是这种溢流效应使得N/TiO2催化剂具有良好的反应活性和抗积碳性能. 严前古 罗春容 翁维正 杨乐夫 万惠霖 吴廷华关键词:甲烷 脉冲反应 部分氧化 程序升温表面反应 活化 逆水煤气变换耦合乙烷脱氢制备乙烯反应的研究 被引量:18 2001年 综述了近年来国内外有关利用逆水煤气变换耦合乙烷脱氢制备乙烯反应的研究状况 .Si O2 和Silicalite-2分子筛担载的铬、锰、铁及稀土氧化物催化剂具有较好的催化活性 .催化剂表面碱性位的存在有利于 CO2 的活化 ,消除乙烷脱氢产物 H2 和表面积炭 ,提高反应活性及催化剂的稳定性 .进一步提高活性的关键是选择适宜的催化剂 ,以增加 CO2 的加氢活性 .该耦合反应也是充分利用低碳烷烃和 CO2 葛欣 沈俭一关键词:乙烷 脱氢 逆水煤气变换 乙烯 CO_2在金属表面活化的UBI-QEP方法研究 被引量:11 2002年 应用 UBI-QEP方法估算了金属表面上形成的活化吸附态 CO- 2 在 Cu(1 1 1 ) ,Pd(1 1 1 ) ,Fe(1 1 1 )和Ni(1 1 1 )表面上的吸附热 ,计算了各种相关反应的活化能垒 .结果表明 ,CO- 2 在 4种过渡金属表面的相对稳定性的顺序为 Fe>Ni>Cu>Pd;在 Fe和 Ni表面上 CO- 2 较易生成 ,且容易进一步发生解离反应 ,在 Fe表面会解离成 C和 O吸附原子 ,而在 Ni表面上解离的最终产物为 CO和 O;在 Cu表面上 ,CO- 2 虽较难形成 ,但其加氢反应的活化能比解离反应低 ,因此加氢反应是其进一步活化的有效模式 ;在 Pd表面上 ,CO- 2 吸附态在能量上很不稳定 ,所以 CO2 在 傅钢 吕鑫 徐昕 万惠霖关键词:CO2 甲醇 加氢 二氧化碳 铜基催化剂 激光诱导分子氧与La2O3晶格氧反应生成过氧的Raman光谱研究 2004年 采用原位显微Raman光谱技术详细考察了气相氧分压、试样温度、激光功率(0.04~5mW)和波长(785,632.8,514.5,325 nm)等因素对La2O3上过氧物种激光诱导生成的影响.实验结果表明由激光诱导所产生的过氧物种的Raman谱带的强度及其增长速率与气相氧分压、激光波长和功率以及试样的温度等因素密切相关;除了785 nm的激光外,上述其它波长的激光均可诱导分子氧与La2O3的晶格氧反应并生成过氧物种.通过对La2O3表面过氧物种激光诱导生成过程的分析,认为激光诱导作用的本质是使基态的三态氧分子(3∑g-)跃迁到单态氧(1∑g+),单态氧再与La2O3表面的晶格氧反应生成过氧物种,激光波长的理论阈值为762.7 nm. 李建梅 翁维正 丁娟 曹泽星 黄传敬 万惠霖关键词:激光 LA2O3 光诱导反应 Ba-La-O-(F)催化剂的碱性及其OCM反应性能 被引量:6 2000年 采用 XRD,TPD和高温原位 IR光谱对 La2 O3,Ba O/La2 O3,Ba F2 /La2 O3,La OF和 Ba F2 /La OF等催化剂的组成、结构和 CO2 在催化剂上的吸附状况进行了表征 ,并结合催化剂性能评价结果对该系列催化剂的碱性及其与 OCM反应性能的关系进行了考察 .结果表明 ,催化剂 翁维正 陈明树 万惠霖 方智敏关键词:甲烷氧化偶联 碱性 乙烯和乙烷直接氧化制乙酸催化剂的研究 被引量:2 2000年 乙烯直接氧化制乙酸是“原子经济”反应。本文综述了国内外近年来由乙烯和乙烷直接氧化制乙酸催化剂的研究现状 ,包括催化剂的制备。 葛欣 沈俭一关键词:乙烯 乙烷 乙酸 催化剂 液相 气相 负载型Rh,Ru催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位时间分辨红外光谱研究 被引量:4 2000年 采用原位时间分辨红外光谱(in situ TR-FTIR)技术,在500~600℃、时间分辨率优于0.3s的条件下,对CH4/O2/He(2/1/45,摩尔比)混合气在不同预处理后的Rh/SiO2,Ru/γ-Al2O3和Ru/SiO2上的反应及其与催化剂上吸附CO物种的作用情况进行了跟踪、考察。实验结果表明,在还原态和工作态Rh/SiO2上,CO是POM反应的初级产物。 翁维正 陈明树 严前古 吴廷华 晁自胜 廖远琰 万惠霖关键词:部分氧化 负载型催化剂 TR-FTIR 乙烷氧化脱氢制乙烯纳米Sm_2O_3催化剂的研究 被引量:8 2003年 采用XRD,TEM,BET,CO2 TPD,O2 TPD和催化剂性能评价等方法对溶胶 凝胶法制备的纳米Sm2O3的物相、颗粒度、比表面、碱性、吸附活化氧物种的能力和催化剂的ODE性能进行了表征和评价,并与常规Sm2O3进行了比较.实验结果表明,纳米Sm2O3催化剂具有较佳的低温ODE反应性能,在500~600℃的温度范围内,纳米Sm2O3的乙烷转化率和乙烯选择性均优于常规Sm2O3,其原因主要与纳米催化剂体系具有较大比表面,较多的表面缺陷位,较弱的碱性和不同于常规催化剂体系的物相结构并因此更有利于吸附和活化氧物种等因素有关.采用高温原位显微Raman光谱对纳米Sm2O3上ODE反应活性氧物种的表征结果表明,O22-是Sm2O3催化剂上ODE反应的活性氧物种. 袁艳萍 翁维正 李建梅 陈铜 廖远琰 万惠霖关键词:乙烷 乙烯 改性X型沸石催化甲苯、甲醇侧链烷基化反应的研究进展 被引量:6 2000年 综述了三十年来国内外有关在改性 X型沸石催化剂上,甲苯、甲醇侧链烷基化制备苯乙烯反应的研究状况。经过改性的 X型沸石具有合适的孔径和适当强度及数量的表面酸碱中心,表面酸碱中心的协同作用有利于反应活性及选择性的提高。参考文献 126篇。 葛欣 沈俭一关键词:催化剂 甲苯 甲醇