国家自然科学基金(21306191)
- 作品数:2 被引量:23H指数:2
- 相关作者:张涛庞纪峰王爱琴郑明远周立坤更多>>
- 相关机构:中国科学院中国科学院大学天津化工研究设计院更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域:化学工程理学更多>>
- 双功能催化剂Ru/(AC-SO_3H)催化转化菊芋根茎制备六元醇(英文)被引量:2
- 2015年
- 甘露醇和山梨醇等六元醇是重要的多元醇,广泛用于食品、医药和化工等领域,尤其山梨醇被美国能源部定为一种重要的平台化合物.工业上,六元醇通常由果糖、葡萄糖和蔗糖加氢得到,此路线存在与人争粮争地的问题.菊芋是一种来源广泛、价格低廉的生物质资源,它富含果糖基多糖(菊糖),菊糖的含量占菊芋根茎干重的70%–90%,由生物质菊芋出发催化转化制备六元醇具有重要意义.由菊芋根茎催化转化制备六元醇是一个串联反应过程,菊芋根茎先经过水解得到糖类,然后经过加氢反应得到六元醇.我们用磺化活性炭AC-SO3H代替AC载体以促进菊芋根茎水解反应.AC经磺化后,比表面积由原来的768增至1020 m2/g,酸强度由原来的0.21增至0.68 mmol/g,表明磺化过程不仅除去了AC中的杂质,也在其表面固定了大量的?SO3H,?COOH,?OH等酸性基团.透射电镜结果表明,1%Ru/AC和1%Ru/(AC-SO3H)催化剂上Ru高度分散.CO化学吸附表明,上述两种催化剂Ru的分散度分别为30.9%和74.2%,表明AC经磺化后产生了更多的固定位点,使得Ru可以更好地分散在载体上.在温和条件下(100oC,6 MPa H2,5 h)将菊芋根茎转化为六元醇,1%Ru/AC催化剂上六元醇收率为52.7%,而1%Ru/(AC-SO3H)催化剂上可达84.1%.这归因于后者的酸强度和Ru分散度较大:其表面的酸性基团?SO3H,?COOH,?OH促进了菊芋根茎的水解,高分散度的Ru则促进了糖加氢反应的进行.将Ru的负载量提高至3%,六元醇产率高达92.6%.以1%Ru/AC和1%Ru/(AC-SO3H)为催化剂,分别以果糖和菊粉为原料制备六元醇.结果表明,以果糖为原料时两种催化剂性能相同;以菊粉为原料时,1%Ru/AC的催化性能远低于1%Ru/(AC-SO3H).这表明菊粉和菊芋根茎转化反应,速控步骤是水解反应,而磺化过程引入的酸性基团可以促进水解过程的进行.在N2气氛下反应,主要产物为果糖和葡萄糖,表明菊芋根茎水解反应是主要的反应路径.在H2�
- 周立坤李振雷庞纪峰郑明远王爱琴张涛
- 关键词:六元醇双功能催化剂钌
- 纤维素直接催化转化制乙二醇及其他化学品:从基础研究发现到潜在工业应用(英)被引量:22
- 2014年
- 纤维素直接催化转化制乙二醇是一条极具吸引力的生物质转化途径,有助于减轻化石能源资源的消耗。综述了从该反应途径的发现到获得高效、高稳定性催化剂的快速发展过程。基于对钨基催化剂的大量研究结果,本文讨论了反应机制,明确了反应路径、催化剂状态、钨物种及加氢催化活性中心各自在串联反应中的作用。围绕该反应过程的工业化应用需要,讨论了有关原生木质纤维素生物质催化转化以及高效反应过程的发展策略。在此基础上,将纤维素催化转化制乙二醇过程与生物质发酵制丙酮-丁醇-乙醇的生物炼制路线进行整合,构建出一个理想的反应过程潜在应用范例。最后,对纤维素催化转化制乙二醇反应过程进行了总结和前景展望.
- 郑明远庞纪峰王爱琴张涛
- 关键词:生物质纤维素乙二醇加氢