国家重点基础研究发展计划(2007CB613305) 作品数:11 被引量:44 H指数:4 相关作者: 吕功煊 李朝升 邹志刚 毛丽萍 罗文俊 更多>> 相关机构: 中国科学院 南京大学 兰州理工大学 更多>> 发文基金: 国家重点基础研究发展计划 国家自然科学基金 国家高技术研究发展计划 更多>> 相关领域: 理学 机械工程 动力工程及工程热物理 更多>>
以溶液可分散石墨烯为电子传递介质构建高效光敏化产氢体系 新型二维碳纳米材料石墨烯是零带隙半导体,具有优异的电学性质和大的比表面积,这使得其不仅可以作为催化剂的载体,提高其分散程度,还可以作为电子传递介质体系电子的迁移速率,降低载流子的复合几率,提高光催化产氢效率[1-3]。但... 敏世雄 吕功煊关键词:石墨烯 量子效率 电子传递 可见光响应型(Na_(1-x)La_x)(Ta_(1-x)Fe_x)O_3固溶体的合成及其光催化性能研究 被引量:1 2010年 为开发可见光响应的新型光催化材料,本文采用固相烧结方法制备了(Na1-xLax)(Ta1-xFex)O3固溶体系列光催化材料.通过X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射(UV-vis)及比表面积等方法对该系列固溶体的晶体结构和光吸收等方面进行了研究.结果表明随着x的增加,固溶体系列样品的晶体结构由单斜相转变为立方相,同时带隙也有明显变化,并受NaTaO3和LaFeO3两种组成成分变化的影响.随着LaFeO3组分的增加,其光吸收从紫外光逐渐拓展到可见光.光催化实验结果表明所合成的固溶体系列光催化材料在可见光照射下可分解水产生氢气,并且在x=0.8时(即(Na0.2La0.8)(Ta0.2Fe0.8)O3固溶体)出氢量达到了最大值.通过第一性原理计算分析表明,由于LaFeO3中Fe 3d轨道的引入不仅使固溶体导带底降低了,同时还抬升了价带顶,从而使固溶体的带隙减小. 姜晓军 李朝升 李国强 黄现礼 邹志刚关键词:固溶体 可见光响应 光催化 探索提高光电极太阳能转换效率的新方法 被引量:3 2009年 光电化学电池制氢是解决能源短缺的可能途径之一,然而太阳能转换效率低限制了其大规模实用化。提出了通过提高量子转换效率(IPCE)和减小带隙等手段来提高太阳能转换效率。利用异质结中的内建电场,有利于电子空穴分离,从而提高量子转换效率。以WO3/Fe2O3异质结光电极为例,在400~530nm波长范围内,其量子转换效率高于单一的WO3和Fe2O3电极的总和。窄带隙半导体材料能够吸收更多的可见光,从而提高太阳能转换效率。窄带隙材料可以通过固溶体方法对宽带隙半导体的价带进行调控来获得。以(SrTiO3)1-x·(LaTiO2N)x(0≤x≤0.40)为例,随着x的增加,价带提高而带隙逐渐减小。当x=0.4时可见光响应超过600nm,IPCE的最大值4.6%出现在410nm左右。窄带隙材料也可以通过固溶体方法对宽带隙半导体的导带进行调控来获得。以InxGa1-xN(0≤x≤0.20)为例,固溶体的带隙随着x的增加而逐渐减小,固溶体带隙减小主要是由于导带降低引起的;当x=0.2时可见光响应超过480nm,在400~430nm波长范围内最高IPCE达到9%。 罗文俊 李朝升 邹志刚关键词:光电化学电池 太阳能制氢 (SrTiO_3)_(1-x)(SrTaO_2N)_x固溶体的制备及光催化性能研究(英文) 被引量:1 2010年 通过高温固相反应合成了N掺杂的SrTiO3和(SrTiO3)1-x(SrTaO2N)x固溶体,对其进行了X射线衍射,紫外可见吸收光谱,X射线光电子能谱分析和比表面积的表征。随x由0增大至0.4,固溶体带隙变窄,由3.2eV降至2.3eV,吸收光谱由紫外光区扩展到可见光区。在甲醇溶液(50mLCH3OH+220mLH2O)中进行了光催化分解水产生氢气的反应,在硝酸银溶液(270mL,0.01mol·L-1)中进行了光催化分解水产生氧气的反应,在可见光(λ>420nm)照射下,实现了可见光响应的光催化分解水。 李瑞璞 罗文俊 李朝升 于涛 邹志刚关键词:固相法 固溶体 可见光 分解水 LP-DOAS测量乙二醛时大气中干扰吸收的去除(英文) 被引量:2 2010年 针对利用长光程差分吸收光谱技术在实现对大气中乙二醛实时监测中,一些干扰结构(Xe灯结构,H2O、NO2和O4干扰吸收)对长光程差分吸收光谱技术的影响,讨论了乙二醛的光谱反演方法对干扰吸收的准确去除.针对Xe灯结构由于压力和多普勒展宽程度等的变化而引起的Xe灯结构的非线性变化,采用不同时刻的参考灯谱通过光谱插值的方式准确去除,其去除误差引起的剩余结构可降低到比乙二醛的最低理论检测限低3倍;针对H2O的非线性吸收以及特征吸收结构随柱浓度的不同而变化的特点,采用较高和较低浓度H2O吸收光谱插值的方法准确去除了严重干扰乙二醛准确反演的H2O的吸收结构,其去除误差引起的剩余结构可降低到比乙二醛的最低理论检测限低10倍;另外,对于在此波段存在干扰的NO2和O4的吸收结构也实现了准确地去除.干扰结构的准确去除使DOAS对乙二醛的监测实现了较低的实际检测限(0.15ppbv)和较低的测量误差(~10%).最后,在广州郊区对实际大气进行了实际监测,其浓度范围在低于检测限到1.66ppbv之间,与文献报道的浓度范围和变化趋势十分吻合. 彭夫敏 罗涛 袁玉鹏 裘灵光 谢品华 刘文清关键词:乙二醛 挥发性有机物 铟氮共掺杂氧化锌在可见光下的光催化活性(英文) 被引量:1 2009年 铟氮共掺杂氧化锌采用两步法合成,首先采用共沉淀方法制备铟离子掺杂的氧化锌,然后采用氨气中退火的方法制备铟氮共掺杂氧化锌。研究表明共掺杂样品比只掺杂氮的样品具有更多的可见光吸收。采用可见光下对异丙醇的降解来评价样品的光催化活性。研究结果表明在氮离子和0.5%铟离子掺杂下具有最好的光催化活性。 史海峰 李朝升 邹志刚 叶金花关键词:氧化锌 共掺杂 光催化 光谱插值在差分吸收光谱数据分析中的应用 2010年 将光谱插值法应用到差分吸收光谱(DOAS)技术的数据分析反演中,合理地将浓度较高物质的特征光谱变化所引入的误差降低到忽略不计,从而实现DOAS对掩盖在高浓度物质强吸收下的痕量物质包括NO3自由基、乙二醛(CHO)2以及单环芳烃化合物(MAHC)的精确测量。模拟了发射谱线发射强度以及压力展宽程度不断变化的高压氙(Xe)弧灯(简称Xe灯)特征光谱,精确去除了在450nm附近强度比(CHO)2高两个数量级的Xe灯结构,实现了大气光化学作用指示剂(CHO)2浓度的正确反演;模拟了由在大气含量决定的不断变化的H2O的特征光谱,在662nm与623nm附近去除了比NO3强几十倍的H2O的非线性吸收,正确反演了夜间大气污染物的"清除剂"NO3自由基的浓度;模拟了由柱浓度决定的不断变化的O2的特征光谱以及受温度影响不断变化的O3的特征光谱,去除了在250~285nm波段比单环芳烃吸收高十几倍的O2和O3的吸收,为大气光化学烟雾和气溶胶的前体物-单环芳烃浓度的反演去除了最大的干扰。 彭夫敏 谢品华 张玉钧 罗涛 朱燕舞 司福祺 刘建国 刘文清关键词:大气光学 环境监测 光谱分析 乙二醛 Bi(Nb)OCl光催化剂的制备及其可见光降解罗丹明B溶液的性能 被引量:16 2009年 半导体光催化剂作为环境净化材料,具有稳定性好、光效率高、无二次污染等特点,具有广泛的应用前景.过去的研究大都集中在以TiO2为基础的光催化剂上.本文制备了具有层状结构的Bi基氧氯化物Bi(Nb)OCl光催化剂,用XRD、BET和UV-VIS吸收对样品进行了晶相、孔结构和光吸收性能表征,用罗丹明B的降解表征了材料的光催化活性.结果表明,BiOCl和Bi4NbO8Cl均具有可见光光催化降解活性,但两者的反应机理不同,Bi4NbO8Cl是光催化机制,BiOCl是染料光敏化机制. 朱蕾 王其召 袁坚 上官文峰关键词:光催化 降解 Ni/Al2O3、Co/Al2O3和Ni-Co/Al2O3催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的性能 被引量:7 2009年 利用浸渍法制备Ni/Al2O3、Co/Al2O3、Ni-Co/Al2O3催化剂,考察催化剂对乙醇水蒸气重整反应的催化性能,对催化剂进行x射线衍射(XRD)表征.实验结果表明,Ni/Al2O3催化剂具有较好的低温活性,Co/Al2O3催化剂具有较高的氢气选择性和较低的甲烷选择性,而Ni-Co/Al2O3催化剂表现出良好的催化性能,有较高的低温活性,较高的氢气、二氧化碳选择性,较低的一氧化碳、甲烷选择性,450℃时乙醇转化率达到100%,氢气选择性为79.8%,二氧化碳选择性为91.9%. 毛丽萍 胡勋 吕功煊关键词:浸渍法 水蒸气重整 制氢 不同压力下光热催化分解水制氢行为研究 被引量:11 2008年 A new type of photothermal-catalytic water splitting reaction was conducted on a series of photocatalysts (TiS2, Pt/TiO2, Ga2O3-xNx, TiO2-xNx) under visible light irradiation, and the results showed that the pressure had a large effect on the photocatalytic activity of hydrogen evolution. There was almost no hydrogen production under standard atmosphere pressure, while the highest apparent quantum yield of hydrogen production for TiSi2 and Pt/TiO2 could achieve 22.01 and 12.32% under high pressure. The high pressure may be advantageous for the dissociation chemical adsorption of water molecules on the photocatalysts. 李秋叶 杜全超 吕功煊关键词:制氢