中国石油天然气股份有限公司科技风险创新基金(07-06D-01-04-03-02)
- 作品数：12 被引量：82H指数：7
- 相关作者：宋华张旭董鹏飞李锋石洋更多>>
- 相关机构：东北石油大学牡丹江医学院中国石油更多>>
- 发文基金：中国石油天然气股份有限公司科技风险创新基金黑龙江省研究生创新科研项目更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- SO_4^(2-)/M_xO_y型固体超强酸酸中心结构及其在轻质烷烃异构化反应中的机理研究进展被引量：9
- 2015年
- 烷烃异构化是提高汽油辛烷值的重要方法。本文阐述了SO42-/MxOy型固体超强酸的表面特征及其酸中心的形成机理与调控方法。综述了SO42-/MxOy型固体超强酸催化剂轻质烷烃异构化碳正离子机理、单分子反应机理、双分子反应机理和金属/酸性双功能催化剂催化机理。介绍了在SO42-/MxOy型固体超强酸催化剂上异构化反应机理的不同观点。今后,需进一步深入开展轻质烷烃异构化反应机理、活性位形成及催化剂失活原因等方面的研究,探究固体超强酸催化剂的改性方法和制备方法,制备出高催化剂活性和稳定性的异构化催化剂。
- 孟瑶李锋宋华
- 关键词：异构化
- 钨含量对固体超强酸催化剂Pd-SO42-/ZrO2-WO3异构化性能的影响被引量：3
- 2012年
- 为了研究Pd-SO42-/ZrO2-WO3型固体超强酸催化剂的异构化性能,以正戊烷异构化为探针反应,考察了钨(W)含量对催化剂异构化性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、FT-IR、H2-TPR、比表面积测定(BET)、热重-差热分析(TG-DTA)和氨-程序升温脱附(NH3-TPD)手段对催化剂进行了表征,分析了WO3含量对催化剂酸性、比表面积、氧化还原能力以及晶体结构的影响。结果表明,当WO3的质量分数为13%焙烧温度为600℃时,Pd-SO42-/ZrO2-WO3固体超强酸催化剂的催化活性最好。在反应温度260℃,压力2.0 MPa,质量空速1.0 h-1,氢油比为4.0时,异物烷产率为40.1%。在80 h内异戊烷收率可稳定在38%左右,选择性在95.3%以上。
- 宋华张旭梁宝兴
- 关键词：固体超强酸催化剂异构化
- 热处理对HZSM-5结构、酸性及催化乙醇脱水反应性能的影响
- 2012年
- 对商用HZSM-5分子筛进行高温热处理,利用X射线衍射(XRD)、核磁共振波谱法(27Al-MAS NMR)低温氮吸附、电感耦和等离子体放射光谱(ICP-AES)、氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附傅里叶变换红外(FT-IR)光谱等技术对高温热处理改性前后样品进行了表征,并考察了高温热处理对分子筛的结构、酸性及催化乙醇脱水制乙烯反应性能的影响。结果表明,热处理改性后的HZSM-5分子筛发生骨架脱铝,B酸减少,L酸增多,孔容增大,出现新的介孔;适中的酸性位和复合型的介-微双孔道结构使其减少了反应中的副反应,乙烯的选择性得到提高,催化剂寿命显著提高。
- 盛清涛凌开成李振荣赵亮富
- 关键词：HZSM-5分子筛乙醇乙醇脱水
- 固体超强酸催化剂改性的研究进展被引量：15
- 2010年
- 综述了国内外有关SO42-/MxOy型固体超强酸催化剂在载体、促进剂、贵金属的引入等方面的改性方法。分析了SO42-/MxOy型固体超强酸的催化机理和失活原因。详细说明了载体中引入纳米材料、稀土元素、其他金属元素(Al,V)、交联剂、分子筛等对催化剂活性和稳定性的影响,阐述了通过使用S2O82-代替SO42-、使用WO3、MoO3、PO43等代替SO42-或引入稀土金属离子改变促进剂完成催化剂改性的方法,以及引入贵金属Pt、Pd等在催化剂改性方面的研究进展。最后展望了SO42-/MxOy型固体超强酸催化剂的发展前景。
- 张旭宋华
- 关键词：固体超强酸催化剂改性
- 铂含量对微乳液法负载铂固体超强酸的特性及异构化性能的影响
- 2013年
- 采用反相微乳液法负载Pt制备出一系列Pt含量不同的Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3(Pt-SZA)固体超强酸催化剂,采用FT-IR、BET、TPR、TG-DTA、XRD和TEM等手段对催化剂进行表征,并考察Pt含量对正戊烷异构化催化活性的影响。结果表明,微乳液法制备的Pt-SZA-0.1催化剂中Pt粒子的粒径为4.5 nm,且其粒径分布较为均一,适量Pt的加入可以增加SZA催化剂的酸强度,提高催化剂的比表面积和热稳定性,降低还原温度;在反应温度230℃、反应压力2.0 MPa、氢烃摩尔比4∶1、质量空速1.0 h-1时Pt-SZA-0.1催化剂的异戊烷产率可达60.8%,选择性为95.2%。
- 牛瑞霞宋华林李锋张娇静柳艳修石洋宋华
- 关键词：催化剂固体超强酸微乳液异构化
- 制备条件对固体超强酸Pt-SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3异构化性能的影响被引量：8
- 2010年
- 为了考察复合载体固体超强酸催化剂的异构化性能,研究了Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂的制备条件,并以正戊烷异构化为探针反应,在高压微反-色谱联合装置上进行了实验。考察了焙烧温度、Al2O3质量分数、硫酸溶液浓度、Pt质量分数、活化温度等制备条件对催化剂性能的影响,采用XRD,BET,FT-IR等手段进行表征。结果表明,最佳制备条件为Al2O3质量分数5%,硫酸浸渍液浓度0.5 mol/L,Pt质量分数0.10%,650℃焙烧,300℃活化,所制备的催化剂在220℃时异戊烷收率达61.3%。该催化剂制备简单,绿色环保,具有工业应用潜力。
- 宋华徐骞刘全夫任丽丽
- 关键词：固体超强酸异构化
- Pt-S_2O_(8-)~2/ZrO_2-Al_2O_3催化剂的制备及其催化正戊烷异构化性能被引量：2
- 2010年
- 制备固体超强酸Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3催化剂,采用XRD、SEM、TG-DTA、FTIR、ICP等对催化剂进行表征;以正戊烷异构化为模型反应,在高压微反-色谱联合装置上,评价催化剂的活性,考察质量空速、反应温度、反应压力及氢与正戊烷物质的量比(n(氢)∶n(正戊烷))对正戊烷异构化反应的影响.结果表明:当反应温度为220℃、压力为2.0MPa、n(氢)∶n(正戊烷)=4∶1、质量空速为1.5h-1时,正戊烷转化率为76.7%,异戊烷产率为72.5%,异戊烷选择性为94.5%,液收率为96.5%.
- 宋华张旭
- 关键词：固体超强酸异构化PTZRO2-AL2O3正戊烷
- Al含量对Pt-S_2O_8^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3型固体超强酸催化剂异构化性能的影响被引量：19
- 2010年
- 通过向S2O82-/ZrO2催化剂中同时引入适量的Pt和Al2O3,制备出了具有较高催化性能和高稳定性的Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂.以正戊烷异构化反应为探针,考察了Al含量对催化剂的异构化性能的影响,并采用XRD,BET,FTIR,TPR,TG-DTA,NH3-TPD和ICP手段对催化剂进行了表征.结果表明,Al能够延迟ZrO2的晶化温度,抑制硫的分解;Al能够增加催化剂的比表面积,增强硫氧键的结合,提高催化剂的还原性能,增加催化剂的酸强度和酸总量.当Al2O3质量分数为2.5%时,Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂的催化活性最高,正戊烷异构化收率可达60.02%,选择性在98.2%以上.
- 宋华董鹏飞张旭
- 关键词：固体超强酸催化剂异构化
- SO_4^(2-)/M_xO_y型固体超强酸催化剂改性研究进展被引量：17
- 2008年
- 综述了国内外有关SO24-/MxOy型固体超强酸催化剂在载体、促进剂以及贵金属的引入等方面的改性方法。分析了SO24-/MxOy型固体超强酸催化剂的失活原因,详细介绍了载体中引入纳米材料、稀土元素、其他金属元素(Al,Ga等)、交联剂、分子筛等对催化剂活性和稳定性的影响;综述了用S2O28-,稀土离子,其他离子(Ag+,Ni2+,Al3+,Sn4+等),硫酸盐,WO3,MoO3,NO3-等代替SO42-作促进剂,以及引入贵金属Pt和Pd改性方面的研究进展;最后展望了固体超强酸催化剂的发展前景。
- 宋华杨东明刘春贵李锋
- 关键词：固体超强酸催化剂改性
- Pt含量及活化温度对固体超强酸催化剂异构化性能的影响被引量：14
- 2011年
- 制备了固体超强酸Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3催化剂,采用X射线衍射(XRD),程序升温还原(TPR),差热分析(TG)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等手段对该催化剂进行了表征,并在高压微反应器-色谱联合装置上,考察了Pt质量分数和活化温度对催化剂正戊烷异构化性能的影响.结果表明,加入Pt可降低催化剂的还原温度,增强载体表面氢气的溢流效应,提高酸强度;Pt质量分数为0.10%、活化温度为300℃时获得的催化剂异构化活性最高,在反应温度220℃、压力2.0 MPa、氢烃摩尔比4∶1及质量空速1.0 h-1时,异戊烷产率达62.3%.在100 h内异戊烷收率可稳定在55.0%左右,选择性在98.0%以上.
- 宋华董鹏飞石洋
- 关键词：固体超强酸异构化PTZRO2-AL2O3
