福建省重大科技项目(2000F002)
- 作品数：8 被引量：83H指数：5
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- 3种表面分散剂对Ru/AC氨合成催化剂的活性和耐热性的影响被引量：1
- 2006年
- 采用T-80、OP-10、PEG-400 3种不同的表面分散剂处理Ru/AC氨合成催化剂的RuCl3浸渍液,研究了表面分散剂对钌催化剂活性、分散度及耐热性的影响.结果表明,用这3种表面分散剂处理RuCl3浸渍液都能有效提高钌催化剂的钌金属分散度、催化活性和耐热性.当表面分散剂的用量均为1‰时,上述3种表面分散剂对催化剂的钌分散度和催化活性的影响顺序为T-80>PEG-400>OP-10.用T-80表面分散剂处理RuCl3浸渍液时,T-80最佳用量为1‰,用量过高或过低都不利于钌金属的分散和催化剂催化活性的提高.
- 荣成王榕郑超魏可镁
- 关键词：钌催化剂氨合成分散度耐热
- 活性炭载体的微波处理对氨合成催化剂Ru/C催化性能的影响被引量：33
- 2002年
- 将一种商用活性炭在氮气保护下进行微波处理 ,采用元素分析、XRD、N2 物理吸附和CO化学吸附等表征手段 ,考察了微波处理对活性炭载体的化学组成、物相、表面织构和催化剂钌分散度的影响 .以微波处理的活性炭为载体 ,以钡或钡铯为助剂 ,制备了一系列钌催化剂 ,在SV =10 0 0 0h-1,p =10 0MPa和θ =4 30℃的条件下进行了氨合成活性评价 .结果表明 ,活性炭经微波处理后能有效地脱除非碳成分 ,提高炭载体的稳定性 ,制备的负载型钌催化剂不仅具有较高的钌分散度 ,而且在一定温度范围内能够防止金属粒子烧结 ,从而使催化剂的活性和稳定性明显提高 .例如 ,以未经处理的活性炭为载体制备的4 %Ru Ba Cs/C催化剂 ,其出口氨浓度为 9 2 3% ,经 1 0MPa ,5 2 0℃耐热 36h后 ,其出口氨溶解度下降至 7 39% ;而以经微波处理的活性炭 (CW5 )为载体制备的 4 %Ru Ba Cs/CW 5催化剂 ,出口氨浓度为 16 78% ,经相同条件耐热后 ,其催化活性基本不变 .
- 郑晓玲傅武俊俞裕斌林建新魏可镁
- 关键词：活性炭载体微波处理钌负载型催化剂铯
- Nd对Ru/Al_2O_3氨合成催化剂性能的影响被引量：2
- 2004年
- 采用等体积浸渍法制备了一系列Ru-Nd/Al2O3氨合成催化剂。通过TPD、CO化学脉冲吸附法等手段研究了Nd对催化剂的性能影响。结果表明,Nd的加入抑制了H2的吸附,促进了N2的解离吸附,同时修饰了载体,使Ru金属分散度提高。研究还表明,当Nd的含量在8%左右,反应温度在475℃时,催化剂的活性最高。
- 毛树禄王榕俞秀金林建新魏可镁
- 关键词：氨合成氧化铝载体
- 氨合成铁、钌催化剂联用工艺被引量：8
- 2007年
- 在实验室和工业侧线装置上考察了FA-Ru型氨合成钉催化剂与铁系A202型催化剂的性能差异，以及铁催化剂和钌催化剂联用工艺与单铁催化剂工艺对氨合成效果的影响。结果表明，FA—Ru催化剂在低温（375～425℃）、低压（10～15MPa）、低氢氮比（R=1.5～2．3）和合成气高氨浓度（10％～16％，体积分数）条件下，活性比A202催化剂相对提高44％～75％。铁催化剂与钉催化剂混装工艺的氨合成率随着钉催化剂装量的增加而增加，比单铁催化剂的氨合成率提高24．5％～44．8％。铁催化剂串钌催化剂工艺的氨合成率同样随着钉催化剂装量的增加而增加，比单铁催化剂的氨合成率提高27．7％～58．8％。对于铁、钉催化剂联用的氨合成工艺，在实验条件下，当钌催化剂用量达铁催化剂用量1／2以上时，催化剂的最高活性点温度降至400℃。工业侧线实验表明，FA-Ru催化剂在13．0MPa、10000-15000h。条件下的氨合成率可达到铁催化剂在相同空速、26MPa压力下的水平。根据不同工况，铁催化剂串钉催化剂生产工艺比单铁催化剂生产工艺氨合成率可相对提高43％～56％。
- 王榕林建新俞秀金倪军魏可镁
- 关键词：氨合成钌催化剂
- 活性炭负载钌系氨合成催化剂中钌含量的分析被引量：4
- 2008年
- 采用分光光度法测定活性炭负载钌系氨合成催化剂中的钌含量．在强酸和乙醇体系中，Ru（Ⅲ）与硫脲生成蓝色物，于最大吸收波长λ=620am处测定催化剂中的钌含量．测试结果表明，该方法操作简单、干扰小，相对标准偏差为1％～3％，加标回收率在97．5％～102．0％之间，适用于活性炭负载钌系氨合成催化剂中钌含量的准确测定．
- 谢峰俞秀金王榕林建新
- 关键词：钌氨合成催化剂硫脲分光光度法
- 用水合肼还原的Ru/AC氨合成催化剂的制备被引量：13
- 2003年
- 用RuCl3 水溶液浸渍BET比表面积为 1 0 2 0m2 / g的椰壳活性炭 (AC)载体 ,制备了钌含量为 6 %的Ru/AC氨合成催化剂 .在添加助剂前 ,分别用水合肼水溶液、水合肼蒸气和H2 还原催化剂 ,然后分别浸渍Ba(NO3 ) 2 和KOH .催化剂中的Ru∶K∶Ba摩尔比为 1∶3∶0 3.用N2 物理吸附、XPS和CO化学吸附等方法对催化剂进行了表征 .结果表明 ,用不同还原方法制备的催化剂上的钌以不同的化学状态存在 ,它的活性与其比表面积和金属钌的分散度相关 .用水合肼水溶液还原的催化剂S1 中的钌在大气气氛下以金属态存在 ,它的BET比表面积和金属分散度较大 ,低温低压下催化活性最高 .以水合肼蒸气还原的催化剂S2 中的钌在大气气氛下以RuO3 形态存在 ,它的BET比表面积和金属分散度小 ,催化活性最低 .用H2 还原的催化剂S3中的钌在大气气氛下以RuO2 形态存在 ,其BET比表面积和金属分散度与S1 催化剂相当 ,催化活性也与S1
- 王榕魏可镁林建新俞秀金毛树禄
- 关键词：钌活性炭氨合成水合肼
- 活性炭表面改性对钌基氨合成催化剂的影响被引量：25
- 2005年
- 研究了活性炭经HNO3进行表面改性后对Ru/AC催化剂的影响。利用表面官能团滴定、N2物理吸附和CO化学吸附方法对催化剂进行表征,并对催化剂进行氨合成活性评价。结果表明,活性炭经适量的HNO3改性处理后,中孔有所增加,更主要的是增加了表面羧基,使活性炭的亲水性得到提高,从而提高了以水溶液浸渍法制备的Ru/AC催化剂的活性以及Ru的分散度;但过量HNO3的改性处理会使活性炭表面不稳定基团增加,这些不稳定基团会降低Ru/AC催化剂的活性以及Ru的分散度。用5 mol.L-1的HNO3进行改性处理可以达到最优的效果。
- 郑超王榕荣成魏可镁
- 关键词：钌基氨合成催化剂
- 以RuCl_3为前驱体的无氯Ru/Al_2O_3氨合成催化剂的制备被引量：7
- 2005年
- 用等体积浸渍法制备了一种以RuCl3作为钌母体,分别以γAl2 O3和δ,θAl2 O3为载体的负载型无氯Ru/Al2 O3氨合成催化剂。该催化剂用水合肼还原,以Sm(NO) 3和Ba(NO3) 2 作助剂。催化剂各组分n(Ru)∶n(Ba)∶n(Sm) =1∶0 5 5∶1 6。用N2 物理吸附、XRD、XRF和CO化学吸附等方法对载体和催化剂进行表征。结果表明,以δ,θAl2 O3为载体的催化剂,其氨合成活性高于以γAl2 O3为载体的催化剂的活性;用水合肼还原并用热碱液和纯水洗涤的催化剂不残留Cl- ,Ru金属分散度高,其氨合成活性与用无氯钌前驱体制备并用H2 还原的催化剂的活性相当,在压力10 0MPa ,空速10 0 0 0h- 1的反应条件下,4 75℃转化率为81 2 % ,在5 0 0℃时转化率可以达到10 0 %。而用H2 还原以RuCl3作为钌母体的Ru/Al2 O3催化剂时,因还原后催化剂上有Cl- 残留。
- 王榕魏可镁林建新俞秀金毛树禄
- 关键词：水合肼
