国家自然科学基金(20376056)
- 作品数：10 被引量：94H指数：5
- 相关作者：辛峰杨立斌张向京王军政金颖更多>>
- 相关机构：天津大学中国石油化工集团公司天津理工大学更多>>
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- 相关领域：理学化学工程动力工程及工程热物理矿业工程更多>>
- 微乳条件下环己酮的氨肟化反应被引量：2
- 2007年
- 针对钛硅分子筛(TS-1)催化环己酮氨肟化反应在浆态条件下进行时存在的固液分离和溶剂回收等问题,尝试采用微乳化的方法加以解决。以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)/水/氨水/环己酮的水包油(O/W)型微乳液作为反应介质,实现了TS-1催化环己酮的氨肟化反应。通过实验考察了反应温度及助表面活性剂(叔丁醇)的用量对反应选择性及转化率的影响。结果表明,升高反应温度,在环己酮转化率随之提高的同时,环己酮肟的选择性先升高后降低,且在65℃时达到最高;而助表面活性剂(叔丁醇)的用量对环己酮的转化率没有明显影响,却显著影响了反应的选择性。X射线衍射图和傅立叶变换红外谱图显示,所得的环己酮肟结晶度好、纯度高。
- 金颖王军政辛峰
- 关键词：微乳液CTAB氨肟化环己酮肟
- 环己酮氨肟化反应中失活TS-1催化剂上沉积物的物化表征被引量：5
- 2006年
- 在液相环己酮氨肟化反应中,有机物在钛硅分子筛催化剂(TS-1)上的沉积是造成失活的原因之一。采用傅里叶变换红外光谱、热重-差热、色谱-质谱联用、X-射线衍射、固体核磁共振、N2物理吸附和扫描电镜等分析手段,对失活TS-1的骨架结构及表面沉积物分子的结构和物化性质进行了表征。结果表明,引起催化剂失活的沉积物富集在分子筛的孔道内,主要有环己酮的氧化或还原产物、环己酮的二聚物、环己酮肟深度反应产物、叔丁基环己酮等可溶性沉积物以及它们缩聚而成的不溶性沉积物,其量可占失活催化剂总质量的5.0%。TPO烧炭时靠近Ti中心处的沉积物可以在较低温度下脱除,而孔道内的其他沉积物需要在较高温度下脱除,650℃沉积的炭可完全脱除。失活催化剂经700℃煅烧再生后,催化活性可恢复到新鲜催化剂的水平。
- 张向京王燕杨立斌辛峰
- 关键词：钛硅分子筛TS-1失活沉积物氨肟化
- 介孔AlPO_4分子筛前驱体的原位焙烧
- 2006年
- 采用热重(TGA)-差热(DTA)、原位X射线衍射(XRD)、原位红外光谱(FT-IR)和扫描电镜(SEM),对介孔AlPO4分子筛前驱体焙烧过程中的多种变化进行实验研究。TGA-DTA和原位FT-IR结果表明,前驱体脱除主要分为两步:模版剂中N—H键首先断裂,然后甲基(CH3)和亚甲基(CH2)被氧化除去;从原位XRD分析结果可以看出,焙烧过程受温度的影响表现为结晶度的变化,当焙烧温度超过650℃时,AlPO4分子筛会转化成磷石英相和无定形相;SEM照片清楚表明,焙烧使无定型的前驱体转化成柱状分子筛。另外升温速率高于10℃.min-1,会造成分子筛颗粒破碎。
- 任海伦辛峰
- 关键词：焙烧前驱体原位分子筛
- TS-1分子筛整体式催化剂的制备
- ＜正＞钛硅分子筛由于其独特的氧化性能,其制备及应用研究是分子筛催化领域中的热点之一,但钛硅分子筛的生产成本高,粒径小,分离与回收困难,限制了其工业化应用。为了解决钛硅分子筛的分离与回收问题,负载型催化剂成为研究中的一个热...
- 宗丽辛峰
- 关键词：钛硅分子筛整体式催化剂堇青石
- 文献传递
- 环己酮氨肟化反应中TS-1催化剂的积炭失活被引量：10
- 2006年
- 采用连续淤浆反应器,在环己酮质量空速为6h-1和温度为70℃的条件下,对TS-1催化剂上环己酮氨肟化制环己酮肟反应过程中的活性变化规律进行了考察,并用热重-差热分析、程序升温脱附、N2物理吸附、程序升温氧化和傅里叶变换红外光谱等测试手段对不同运转时间及再生后的催化剂进行了表征.结果表明,催化剂运转时间在60h以内时活性稳定,然后迅速下降;积炭是引起催化剂失活的主要原因.催化剂表面的积炭主要沉积在TS-1的微孔内,含碳物种有两种类型:易除炭存在于Ti中心附近,可在350℃下氧化除去;难除炭沉积于强酸中心Si-OH处,需在700℃下才能除去.催化剂失活前后的骨架结构未发生显著变化,经烧炭再生后活性可恢复到新鲜催化剂的水平.
- 张向京王燕杨立斌辛峰
- 关键词：钛硅分子筛沸石催化剂积炭环己酮氨肟化环己酮肟
- 微乳条件下催化氨肟化合成环己酮肟被引量：2
- 2007年
- 钛硅分子筛催化环己酮氨肟化反应制备环己酮肟,是一种环境友好的绿色化学工艺．针对该反应在浆态条件下进行时存在的固液分离和溶剂回收等问题,尝试采用微乳化的方法加以解决．分别以十二烷基硫酸钠／水／氨水／环己酮和二-(2-乙基己基)磺基琥珀酸钠／水／氨水／环己酮的水包油型微乳液作为反应介质,实现了钛硅分子筛催化环己酮的氨肟化反应．通过实验考察了温度对选择性和转化率的影响及对钛硅分子筛催化活性和稳定性的影响．结果表明,微乳条件下的环己酮氨肟化反应可以得到较好的效果,并且在反应效果方面以二-(2-乙基己基)磺基琥珀酸钠制备的微乳液占优．
- 金颖辛峰
- 关键词：环己酮肟氨肟化
- 整体式催化剂性能及应用的研究进展被引量：58
- 2004年
- 由整体式催化剂的结构特点出发,系统地阐述了整体式催化剂具有的一系列超越传统颗粒状催化剂的独特优越性,提出了其在三相反应中有待解决的几个关键性问题。同时概述了整体式催化剂在环保领域和化工产品合成领域的应用、研究现状和展望。
- 赵阳郑亚锋辛峰
- 关键词：整体式催化剂颗粒状化工产品
- 转筒式负载膜光催化水处理器的设计与模拟被引量：4
- 2008年
- 研究了转筒式光催化反应器的模型化设计方法,并与实验结果进行了比较。在自行设计和制造的转筒式光催化反应器中测定了反应器内紫外线的照度分布,在间歇条件下进行了4BS染料光催化降解的实验研究。在此基础上,经数据处理和数学推导,建立了转筒式光催化反应器的数学模型。结合含处理液浓度、催化剂用量、光照度、pH值以及直接光照面积影响在内的降解速率方程,模拟了该反应器中的水处理过程,得到了与实验相吻合的结果。
- 尹晓红孙长江辛峰张凤宝王世铭张国亮
- 关键词：光催化反应器数学模型
- TS-1分子筛催化环己酮氨肟化反应的失活动力学被引量：2
- 2007年
- 采用间歇反应器,对液相环己酮氨肟化过程中TS-1分子筛的催化活性变化规律进行了考察,在失活原因分析的基础上建立失活动力学模型:rde=1.01×1014exp(-1.17R×T105)C0A.76C0B.82C0C.38a1.64,并对模型参数进行估值。
- 杨立斌辛峰金颖王军政
- 关键词：TS-1分子筛环己酮氨肟化失活动力学
- 整体式堇青石载体上TS-1的原位合成被引量：11
- 2007年
- 运用水热合成技术,在通道密度为62cell/cm^2的堇青石蜂窝陶瓷载体上,原位合成了TS-1分子筛.并用XRD、FT-IR和SEM等测试手段对其进行了表征.在此基础上,寻找出能降低模板剂和钛源用量的原料配比,并简化了合成路线.同时,还讨论了原料中H_2O和SiO_2的摩尔比以及晶化时间对TS-1负载状况的影响.结果表明,用37%盐酸处理6h后的堇青石蜂窝载体的内外表面上,经过一次水热合成,可牢固、均匀地生长出TS-1分子筛膜,而相应的载体增重为10%～16%.
- 宗丽刘莹辛峰
- 关键词：TS-1分子筛原位合成
