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国家自然科学基金(40872035)
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李娟
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2013
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毒砂在酸性溶液中的水-矿表界面反应机制研究
2013年
为了解毒砂(Apy)在风化过程中其矿物表面的化学成分的变化和风化进程,并评估这一过程及其产物带来的潜在环境风险,我们采用边长切割为2.5mm左右具有“立方体”外形的毒砂样品,将其分别与pH为0、1、3的硫酸溶液在反应釜中进行100-300℃的水矿反应实验。对反应淋出液进行了电感耦合等离子原子发射光谱(ICP-AES)分析,并对反应残余固体进行了包括表面产物的X射线光电子能谱(XPS)、电子探针微分析(EPMA)、X射线粉晶衍射测试(XRD)及扫描电子显微镜(SEM)形貌观察等分析和测试。本研究的ICP-AES测试结果表明,有大量的砷(As)进入溶液(其价态未测定),且随着温度的升高或酸浓度的增加,溶液中的As离子浓度显著升高。对反应产物的形貌观察(SEM)显示,毒砂的溶解反应从矿物颗粒的裂隙边缘和立方体边缘部位开始进行,反应界面逐步向立方体内部迁移。XPS对反应残余固体表面的元素窄扫描显示,表面有Fe3+、S8、SO32-、SO42-、As3+、As5+和少量的As1+生成,其中含量较多的是As3+离子。样品的As2p3/2 深度剖析显示,随着剥蚀深度的增加,还原态As含量增加,而氧化态As含量减少,表明反应促使毒砂氧化,生成氧化态As。由于氧化态的As大量转移至溶液中,暗示了毒砂的氧化造成了As元素从含As的矿物、岩石中溶解活化,并通过地下水等方式参与地表及地下水循环,从而对生态环境构成巨大的潜在威胁。
胡潇潇
蔡元峰
李娟
潘宇观
刘国宁
关键词:
毒砂
XPS
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