国家自然科学基金(21276129) 作品数:27 被引量:134 H指数:8 相关作者: 郭庆杰 刘永卓 徐秀峰 张云鹏 杨勤勤 更多>> 相关机构: 青岛科技大学 烟台大学 青岛大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 山东省自然科学基金 山东省自然科学杰出青年基金 更多>> 相关领域: 化学工程 动力工程及工程热物理 环境科学与工程 理学 更多>>
四乙烯五胺修饰介孔硅胶吸附CO_2性能的研究 被引量:16 2015年 采用浸渍法将四乙烯五胺(TEPA)负载到介孔硅胶(SG)上,制备了一系列胺功能化的CO2吸附材料(TEPA-SG)。利用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)和N2吸脱附等分析方法对样品进行了表征,并在固定床反应器中考察了TEPA负载量、吸附温度对CO2吸附性能的影响,同时通过添加不同质量分数的聚乙二醇(PEG)考察了羟基对吸附性能及再生性能的促进作用。结果表明,当TEPA负载量为40%(质量分数)、吸附温度为70℃时,TEPA-SG的吸附量高达2.21 mmol/g;PEG的加入改变了氨基与CO2的相互作用机理,当TEPA与PEG的质量比为3∶1,总负载量为40%时,CO2的吸附量为2.70 mmol/g,且经过10次吸脱附循环实验后,CO2吸附量仍保持在2.66 mmol/g,表现出较好的循环稳定性。Clausius-Clapeyron方程计算得该过程的等量吸附热为30-40 k J/mol,且随吸附量的增大等量吸附热逐渐减小,表明TEPA30/PEG10-SG吸附剂表面存在能量不均匀性。 陈琳琳 王霞 郭庆杰关键词:聚乙二醇 CaSO4-CuO-Ben载氧体煤化学链燃烧反应特性 被引量:4 2017年 以工业CaSO_4、Cu(NO_3)_2及膨润土(Ben)为原料,机械混合法制备CaSO_4-CuO-Ben载氧体;在高温流化床上以水蒸气为气化介质,考察CuO和温度对其煤化学链燃烧反应特性的影响及载氧体的循环反应性能。结果表明:CuO的添加有效增强载氧体的反应活性,提高煤的燃烧效率;850℃、m(CaSO_4)∶m(CuO)为10∶1.5(CaCu1.5)时复合载氧体的反应活性更高,碳转化率达到91.27%,CO_2体积分数达到89.34%;10次还原-氧化实验表明,CaCu1.5载氧体能够保持良好的循环反应活性。 杨勤勤 张云鹏 刘永卓 郭庆杰关键词:化学链燃烧 CUO 流化床 混合胺修饰的介孔硅胶吸附CO_2性能研究 被引量:3 2015年 以介孔硅胶为载体,采用"嫁接+浸渍"两步法制备了混合胺(APTS+TEPA)修饰的介孔硅胶吸附剂。在固定床中考察了3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTS)和四乙烯五胺(TEPA)负载量、吸附温度、进气流量对CO2吸附性能的影响,并研究了吸附剂的循环稳定性。结果表明,当APTS负载量30%,TEPA负载量30%(TEPA30-APTS30-MSG),吸附温度为70℃,进气流量为30 m L/min时,该吸附剂表现出最好的吸附性能,饱和吸附量高达3.04 mmol/g,较纯TEPA浸渍提高了37.6%。该吸附剂经10次吸脱附循环后,饱和吸附量仅下降2.96%,具有较好的循环稳定性。 陈琳琳 郭庆杰关键词:CO2 铁基凹凸棒载氧体制备及煤化学链燃烧性能研究 2014年 以Fe(NO3)3·9H2O、Fe2O3和Fe3O4为前驱体,凹凸棒(ATP)为惰性载体制备了系列Fe2O3/ATP载氧体。在流化床反应器内,以水蒸气作为气化-流化介质,900℃为还原温度,研究了载氧体与神木煤的反应活性及循环反应性能,同时考察了载氧体的抗磨损性能。实验结果表明:以Fe(NO3)3·9H2O为前驱体制备的Fe4ATP6(N)载氧体具有很高的反应活性和抗磨损能力。对其进行的10次还原/氧化循环实验表明:尾气中CO2平均含量先下降后升高,但都保持在95%以上,停留时间t95从14.8 min增加到16.1 min。SEM分析表明随着循环反应的进行载氧体表面小颗粒变成大颗粒,发生轻微烧结。 杨明明 郭庆杰关键词:化学链燃烧 反应性 煤燃烧 废弃活性炭化学链气化制富氢合成气 被引量:8 2017年 以废弃活性炭为原料,以Fe4ATP6复合载氧体为载氧体,在间歇高温流化床中考察了废弃活性炭化学链气化制富氢合成气反应的较优条件及复合载氧体的循环反应特性。结果表明,Fe4ATP6复合载氧体具有提供晶格氧及催化气化的双重作用,显著提高了碳转化率,促进了废弃活性炭气化过程,反应活性良好。废弃活性炭化学链气化制富氢合成气的优化反应条件:900℃、水蒸气流量为0.25 g·min^(-1)、OC/C比为1。在上述条件下,碳转化率达92.15%,合成气产量达1.20 L·g^(-1),其中H2产量为1.09 L·g^(-1),平均浓度为55.30%。10次循环实验表明Fe4ATP6复合载氧体的反应活性略有降低,通过SEM、XRD分析载氧体的表面形貌、物质组成发现,载氧体反应后结构变化较大,粒径减小,生成了无反应活性的硅酸铁。 王博 刘永卓 王东营 郭庆杰关键词:载氧体 CuO修饰的赤泥载氧体废弃活性炭化学链燃烧 被引量:2 2018年 以拜耳法赤泥为基体,采用浸渍法制备了CuO修饰的赤泥载氧体(Cu0.5RM1、Cu1RM1)。利用SEM-EDS mapping、XRD对其进行物化表征,并在高温流化床反应器及热重分析仪中考察了赤泥载氧体的废弃活性炭化学链燃烧特性。结果表明,浸渍法可准确制备定量CuO修饰的赤泥载氧体;相比于纯赤泥载氧体,CuO修饰的赤泥载氧体具有化学链燃烧载氧体与化学链氧解耦燃烧载氧体的双重特性,能够加快碳转化速率,有效提高出口气体中CO_2浓度;Cu1RM1反应活性较高,875℃为其较优的反应温度,此时t95为28min,出口气体中CO_2浓度为92.9%(体积分数),燃烧效率达93.0%。10次循环实验表明Cu1RM1载氧体具有相对稳定的循环反应特性。 王博 郭庆杰关键词:化学链燃烧 热解气氛与温度对褐煤半焦“一步法”甲烷化活性的影响 被引量:2 2017年 为提高褐煤热解多联产技术中半焦的利用效率,本文提出将低温热解半焦用于"一步法"制甲烷技术,考察了热解条件对半焦性质和一步甲烷化活性的影响。利用管式炉制备了不同气氛和温度的褐煤热解半焦,采用傅里叶红外光谱、X射线衍射技术和固定床反应器,对半焦表面化学、微晶结构和甲烷化活性进行了表征。结果表明,与N2和H2氛围相比,褐煤在水蒸气氛围中进行热解,半焦表面含氧官能团受到保护而含量更高,同时石墨化程度因受阻而降低,甲烷化活性更高;在水蒸气氛围中,773~873K范围内,随着热解温度升高,褐煤裂解反应进行程度加深,半焦表面含氧官能团数量降低,石墨化程度增加,致使甲烷化活性降低。总之,在水蒸气氛围中,773K时热解形成了一步甲烷化反应活性最好的褐煤半焦,对于低阶褐煤热解过程与气化过程优化联产具有重要指导意义。 岳永强 刘永卓 常国璋 郭庆杰关键词:热解条件 甲烷化 一步法 化学链基础理论及其在节能减排中的应用 被引量:4 2015年 化学链是一种新型的化学转化和能源利用技术。该技术是将传统的化学转化过程解耦为两个或多个反应过程,以实现资源的高效利用和物质的低耗分离。因此,化学链本质上是一种反应-分离过程耦合的过程强化技术。本文在回顾化学链发展历程的基础上,凝练出了化学链的理论内涵及其关键技术,并给出了化学链的化学载体基本特性和反应器选择方案。最后介绍了包括化学链燃烧、化学链气化等化学链过程在节能减排中主要应用。 刘永卓 郭庆杰关键词:化学链 二氧化碳 节能 减排 微生物燃料电池La_(0.7)Sr_(0.3)CoO_3/PANI阴极催化剂的制备及其应用 2014年 采用溶胶凝胶法和原位复合技术分别制备LaxSr1-xCoO3和La0.7Sr0.3CoO3/PANI复合材料阴极催化剂。通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对所制备催化剂进行微观结构和表面形貌的表征。采用循环伏安法(CV)对其电催化活性进行了系统研究。实验结果表明,锶掺杂量的差异导致催化剂的活性有较大区别,在磷酸盐缓冲溶液中La0.7Sr0.3CoO3/PANI催化剂表现出了良好的活性。将所制备催化剂应用于厌氧流化床微生物燃料电池(AFBMFC)阴极,结果显示,La0.7Sr0.3CoO3/PANI复合材料作阴极催化剂,其AFBMFC的最大功率密度122.81mW·m-2是La0.7Sr0.3CoO3催化剂微生物燃料电池(MFC)的1.2倍,相应开路电压达651mV。表明La0.7Sr0.3CoO3/PANI催化剂具有显著的催化活性,可作为MFC新型的阴极催化剂。 白立俊 王许云 郭庆杰关键词:微生物燃料电池 空气阴极 催化剂 产电特性 铁基复合载氧体煤化学链气化反应特性及机理 被引量:28 2013年 以水蒸气作为气化/流化介质,在流化床中研究了两种铁基复合载氧体的化学链气化反应特性及循环特性,并对气化过程中的反应机理、动力学方程进行了推断。结果表明:温度为920℃时,添加不同修饰物的铁基复合载氧体与煤焦气化的反应活性依次为Fe4Al6K1>Fe4Al6>Fe4Al6Ni1。在多次循环实验过程中,合成气成分保持稳定,表明Fe4Al6K1复合载氧体循环特性良好。XRD谱图分析表明,六次氧化还原实验后的铁基载氧体氧化态仍为Fe2O3。K+主要以铁酸钾形态存在,该结构有利于促进化学链气化反应。利用高斯函数对气化反应速率进行了峰拟合,拟合结果表明化学链气化主要分为3个阶段:化学链作用阶段、煤气化阶段以及Fe3O4向FeO转变的气化阶段。 程煜 刘永卓 田红景 郭庆杰关键词:流化床反应器 动力学模型