国家自然科学基金(29773031) 作品数:17 被引量:76 H指数:6 相关作者: 钟顺和 王希涛 陶跃武 耿云峰 高峰 更多>> 相关机构: 天津大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 国家重大基础研究前期研究专项 国家重点基础研究发展计划 更多>> 相关领域: 理学 石油与天然气工程 化学工程 更多>>
Fe-P-O超细非晶态催化剂的制备与表征 被引量:6 2001年 用共沉淀法和溶胶 -凝胶法制备了 Fe-P-O催化剂 ,用 DTA-TG、TEM、XRD、IR和 TPR等方法对微粒组成、结构进行了表征 .以分子探针 IR方法考察了乙烷在 Fe-P-O催化剂表面上的吸附性能 .结果表明 ,溶胶 -凝胶法制备的 Fe-P-O催化剂为超细非晶态结构 ,粒子分布为 1 0~ 2 0 nm,其比表面、晶格氧的活泼性均大于共沉淀法制备的晶态 Fe-P-O催化剂 .乙烷能以分子态吸附于催化剂表面 P O键上 ,随吸附温度升高 ,乙烷吸附强度逐渐增大 ;乙烷在非晶态 Fe-P-O催化剂上的吸附量和吸附强度均大于晶态 王希涛 钟顺和关键词:共沉淀法 溶胶-凝胶法 乙烷 化学吸附 乙烷部分氧化制C_2氧化物用Fe-Al-P-O催化剂的研究 Ⅰ.超细Fe-Al-P-O催化剂的制备与表征 被引量:6 2003年 用溶胶 凝胶法制备了超细Fe Al P O催化剂 ,并用DTA TG ,BET ,TEM ,XRD ,TPR和IR等技术研究了催化剂的微观组成和结构及其晶格氧活性 ,探讨了催化剂的制备工艺 ,考察了溶胶 凝胶的形成机理、凝胶干燥及焙烧条件对催化剂微观组成和结构的影响规律 .结果表明 ,Fe Al P O催化剂呈非晶态 ,是具有均匀分布的超细粒子 (10nm ) ,其比表面积大 (2 38m2 / g) ,晶格氧活性高 .FePO4 和AlPO4 间隔分布在催化剂表面 ,形成Lewis碱位 (P =O ,P O Fe)和Lewis酸位 (Fe3 + ,Al3 + ) . 王希涛 钟顺和 肖秀芬关键词:溶胶-凝胶法 超细粒子 非晶态 复合氧化物 乙烷 部分氧化 乙烷部分氧化制C_2氧化物用Fe-Al-P-O催化剂的研究 Ⅱ.Fe-Al-P-O催化剂的吸附及催化性能 被引量:1 2003年 用化学吸附 IR ,化学吸附 TPD和微反技术研究了超细Fe Al P O催化剂的化学吸附性能及对乙烷部分氧化反应的催化性能 .结果表明 ,乙烷能够以 CH3 中的H原子吸附于催化剂表面P =O键的端氧上形成分子吸附态 ,并且随着吸附温度的升高 ,对乙烷的吸附强度逐渐增大 ;乙烯则主要是以C =C双键吸附在催化剂的Lewis酸位Fe3 + 上 .乙烷部分氧化反应的主要产物为乙烯和COx,但在反应物中引入氢的条件下 ,乙烷部分氧化反应的性能大为改善 ,并可生成乙醇和乙醛等含氧化合物 . 王希涛 钟顺和 肖秀芬关键词:磷 复合氧化物 化学吸附 乙烷 部分氧化 V_2O_5/SiO_2催化剂上的异丁烷选择氧化反应性能 被引量:4 2001年 采用溶胶 凝胶法和浸渍法制备了V2 O5/SiO2 催化剂 ,并用XRD ,IR ,TPD和活性评价等手段对催化剂的表面构造、化学吸附性能和异丁烷选择氧化反应性能进行了研究 .结果表明 :催化剂表面由Lewis碱位V =O双键的端氧和Lewis酸位V5+ 构成 ,异丁烷分子主要通过甲基中的H双位吸附在催化剂表面的Lewis碱位上 ,异丁烯分子可通过甲基的H吸附在催化剂表面的Lewis碱位 ,也可通过C =C双键吸附在催化剂表面的Lewis酸位上 .在常压条件下 ,异丁烷选择氧化产物主要有异丁烯、甲基丙烯醛和甲基丙烯酸 ,其中深度氧化产物CO2 主要由通过C 耿云峰 钟顺和关键词:氧化钒 负载型催化剂 异丁烷 异丁烯 甲基丙烯醛 甲基丙烯酸 激光促进H_3PW_(12)O_(40)表面甲烷部分氧化反应 被引量:7 2000年 以H3 PW12 O4 0 (PW12 )作为固体表面材料 ,用IR ,TPD和激光促进表面反应 (LSSR)技术等手段考察了PW12的表面构造、化学吸附性能和激光促进CH4 部分氧化合成CH3 OH的反应规律 .PW12 表面上存在着Lewis碱位 (W=O和W O W键中的氧位 )和Lewis酸位 ( W6+ ) .CH4 在PW12 表面的Lewis碱位上发生化学吸附 ,主要吸附位是W =O键 .采用 980cm-1的激光激发PW12 表面的W =O键 ,在 10 0℃以上和常压下 ,CH4 的部分氧化反应顺利进行 .CH3 OH是CH4 氧化的直接产物 ,HCHO ,CH3 OCH3 和烃类是CH3 OH进一步反应的产物 .H2 O分子在反应中的作用可能为 :通过激光参与下H2 O分子与PW12 表面发生相互作用 ,能产生有利于CH4 吸附和CH3 OH生成的表面活性位W6+ O-,同时产生有利于气相分子氧补充反应消耗晶格氧的表面氧缺位 ,从而提高光能的有效利用并加速CH4 直接氧化反应的进行 .根据实验结果 。 高峰 钟顺和关键词:甲烷 部分氧化 甲醇 磷钨杂多酸 MoO_3/SiO_2催化剂的异丁烷选择氧化反应性能 被引量:19 2002年 分别采用浸渍法和溶胶 -凝胶法制备了 Mo O3/ Si O2 催化剂 ,用 XRD、TPR、IR、TPD和活性评价等手段对催化剂的结构、晶格氧活泼性、化学吸附性能和异丁烷选择氧化反应性能进行了研究 .结果表明 ,催化剂表面由 L ewis碱位 Mo=O、Mo- O- Mo中的晶格氧和 L ewis酸位 Mo6 + 构成 ;在 Mo O3/ Si O2 催化剂上 ,异丁烷主要通过甲基的 H双位吸附在表面的 L ewis碱位 Mo=O上 ;在常压条件下 ,异丁烷选择氧化产物主要为异丁烯、甲基丙烯醛和甲基丙烯酸 ,其中深度氧化产物 CO2 主要由吸附的异丁烯继续反应生成 ;采用溶胶 -凝胶法制备的Mo O3/ Si O2 催化剂 。 耿云峰 王希涛 钟顺和关键词:催化剂 浸渍法 溶胶-凝胶法 异丁烷 三氧化钼 乙烷部分氧化超细Fe-Mo-O催化剂的研究 被引量:4 2003年 采用溶胶 凝胶法制备了Fe-Mo-O催化剂,用XRD、TEM、BET、IR、TPR、TPD和微反等技术研究了催化剂晶体结构、表面构造、晶格氧活泼性、化学吸附和乙烷部分氧化反应性能。Fe-Mo-O复合氧化物催化剂是由超细微粒组成,微粒粒径约10nm~20nm,比表面积为48 1m2 g。催化剂表面由Lewis碱位(MoO键的端氧和Fe-O-Mo键中的桥氧)及Lewis酸位构成。乙烷能以甲基中的H原子吸附在催化剂表面Lewis碱位MoO的端氧上形成分子吸附态,其部分氧化产物主要是C2H4和少量的CH3CHO。 王希涛 钟顺和 肖秀芬关键词:乙烷 部分氧化 激光促进Pb和Bi磷酸盐表面上异丁烷氧化脱氢反应 被引量:3 2002年 采用沉淀法制备了Pb3(PO4)2 和BiPO4 固体材料,用XRD,IR,TPD和LSSR等手段对Pb3(PO4)2和BiPO4的晶体结构、表面构造、化学吸附性能和激光促进异丁烷氧化脱氢反应性能进行了研究.结果表明,固体材料表面由Lewis碱位P=O和P-O-M(Pb或Bi)键中的O2-及Lewis酸位Pb2+或Bi3+构成;异丁烷分子中两个甲基中的H分别吸附在两个相邻的Lewis碱位P=O上,形成双位分子吸附态;在常压和200℃条件下,用一定频率的激光激发固体表面P=O键,发生异丁烷氧化脱氢反应,产物异丁烯的选择性大于95%,在激光促进表面反应体系中,激光能量的利用率主要取决于固体材料的振动结构和对反应物分子的吸附能力,反应产物的选择性主要决定于反应物分子在固体表面上的吸附态. 钟顺和 耿云峰 陶跃武关键词:激光促进表面反应 磷酸盐 氧化脱氢 异丁烷 磷酸铝 铋钼复合氧化物表面上激光促进异丁烷选择氧化制甲基丙烯酸 被引量:9 2001年 用共沉淀法制备了Bi和Mo的复合氧化物固体材料 .运用XRD ,IR ,TPD和激光促进表面反应 (LSSR)技术研究了其晶体结构、表面构造、化学吸附特性和激光促进异丁烷选择氧化反应性能 .结果表明 :Bi Mo O复合氧化物含有α Bi2 Mo3 O12 和少量γ Bi2 MoO6晶相 ;其表面上存在着Lewis碱位 (MoO和Mo—O—Bi键中的O)及Lewis酸位 (Bi3 + ) ;异丁烷的两个甲基H分别吸附在两个相邻的Lewis碱位MoO上 ,形成双位分子吸附态 ;在常压和 2 0 0℃条件下 ,用一定频率的激光激发MoO键 10 0 0次 ,异丁烷的转化率可达 11 2 % ,其反应产物是异丁烯、甲基丙烯醛和甲基丙烯酸 ,其中甲基丙烯酸的选择性为 90 % .根据实验结果 ,探讨了激光促进异丁烷选择氧化为甲基丙烯酸的表面反应机理 . 陶跃武 钟顺和关键词:激光促进表面反应 异丁烷 甲基丙烯酸 Study on Chemisorption, Catalytic Behavior, and Stability of Supported Au Catalyst for the Propylene Epoxidation Reaction 2006年 The supported Au/TiO2 and Au/TiO2-SiO2 catalysts were prepared by deposition precipitation method. The TPD study reveals that propylene oxide competes with propylene to be adsorbed on the same adsorptive center-Ti^n+ site on the surface of the catalyst and that the adisorbing capacity of the catalyst for propylene oxide is larger than that for propylene. Catalytic behavior for propylene epoxidation with H2 and O2 was tested in a micro-reactor. Under typical conditions, the selectivity for propylene oxide is over 87%. The TG curves show that PO successive oxidation cause carbon deposition on the active center and deactivation of the Au catalysts. Because the amounts of Tin+ site decrease significantly, and consequently the separation between Ti^n+ sites increases, the Au/TiO2-SiO2 catalyst is more stable than Au/TiO2. Feifei Sun Shunhe Zhong关键词:AU/TIO2 PROPYLENE EPOXIDATION