公共文化服务平台

上海市科学技术委员会基础研究重点项目(03DJ14004): 作品数：12 被引量：155H指数：8; 相关作者：陈庆龄谢在库齐国祯张成芳刘红星更多>>; 相关机构：中国石油化工集团公司华东理工大学复旦大学更多>>; 发文基金：上海市科学技术委员会基础研究重点项目国家重点基础研究发展计划中国石油化工集团公司科技攻关项目更多>>; 相关领域：化学工程理学更多>>

甲醇制低碳烯烃(MTO)反应热力学研究被引量：29: 2005年; 对甲醇制低碳烯烃反应过程进行了热力学分析。着重计算了甲醇制烯烃主副反应的反应热、吉布斯自由能、平衡常数以及烯烃产物之间的平衡关系等。甲醇制烯烃大多数反应为强放热反应,总反应热在37～53kJ/mol之间,而且大多数反应都可以自发进行,并进行到很高的程度。通过烯烃产物之间平衡关系的计算,发现计算结果与实际的甲醇制烯烃反应现象比较一致,随着反应温度的升高,乙烯平衡摩尔分数持续增大,丁烯平衡摩尔分数持续下降,而丙烯摩尔分数则先升后降。烯烃产物之间的相互转化属于热力学平衡限制。; 齐国祯谢在库钟思青张成芳陈庆龄; 关键词：甲醇制低碳烯烃热效应

新鲜SAPO-34催化剂上甲醇制烯烃反应动力学被引量：4: 2012年; 在固定床反应器内进行了甲醇制烯烃反应动力学研究,借助集总动力学的概念,充分考虑到水和积炭对反应过程的影响,建立了5集总反应动力学模型,并进行了求解,最终获得了新鲜催化剂上可计算各集总组分反应速率的动力学方程。模型计算值与实验值吻合较好,表明模型预测效果很好。; 齐国祯谢在库陈庆龄; 关键词：甲醇制烯烃动力学固定床

甲醇制烯烃反应过程中SAPO-34分子筛催化剂的积碳行为研究被引量：32: 2006年; 在固定床积分反应器内考察了甲醇制烯烃反应过程中SAPO-34分子筛催化剂(以下简称催化剂)上积碳的生成规律,实验结果表明,随着反应温度的升高,催化剂积碳量呈指数规律增长,反应初始阶段的积碳生成速率很快,随后趋于平缓;用水作稀释剂,可以有效地减缓催化剂的积碳速率;催化剂床层内呈现明显的积碳分布,床层入口处的积碳量(质量分数)平均为9.56%,而出口处的积碳量仅为3.20%,符合平行失活机理。积碳催化剂的傅里叶变换红外光谱和热重分析结果表明,反应温度不同,积碳的组成也不同,较低反应温度下生成的积碳主要以脂肪烃为主,而在较高的反应温度下,积碳中多环芳烃的比例增大。; 齐国祯谢在库刘红星钟思青张成芳陈庆龄; 关键词：SAPO-34分子筛甲醇烯烃积碳固定床

甲醇制烯烃反应过程中SAPO-34催化剂积炭动力学研究被引量：13: 2006年; 在固定床反应器中研究了甲醇制烯烃反应过程中SAPO-34分子筛催化剂的积炭动力学,分别得到了催化剂积炭量与反应温度、剂醇比的经验关联式。结果表明,催化剂床层存在明显的积炭分布,在450℃,甲醇WHSV为15 h-1,催化剂积炭量随催化剂反应运行时间(Tim e on Stream,TOS)为25 m in时,床层入口处的积炭量平均为9.56%,而出口处的积炭量平均为3.20%,属于平行失活,积炭主要来源于甲醇生成的高碳中间体,这些中间体在生成低碳烃的同时生成积炭。从积炭的生成机理出发,得到了SAPO-34分子筛催化剂的积炭动力学机理模型,将催化剂积炭量与一定催化剂停留时间内反应过程中甲醇的转化量相关联,该模型形式同样简单,能够较好地拟合实验数据。; 齐国祯谢在库杨为民刘红星钟思青张成芳陈庆龄; 关键词：SAPO-34 甲醇制烯烃积炭动力学

流化床反应器中甲醇制烯烃反应性能分析被引量：3: 2013年; 对传统固定流化床反应器进行了必要的改进,将固定流化床反应器拓展应用到甲醇制烯烃反应研究中。通过调整预热温度及更换下行进料管材质,使甲醇在与催化剂接触前的分解几率降到最低。装置平行性及物料平衡考察结果表明,该反应器数据重复性良好,物料平衡可达到97%。采用SAPO-34分子筛催化剂,在固定流化床反应器中分别考察了反应温度和水醇比(质量比)对甲醇制烯烃主要反应产物分布的影响。温度实验结果表明:甲醇转化率接近于100%,反应温度的提高可大大提高乙烯的选择性,C2=～C4=选择性可达到90%以上;同时温度的升高使得催化剂上积炭速率增快;对于以乙烯为主要目的产物的甲醇制烯烃工艺,建议将反应温度选择为500℃,C2=/C3=摩尔比可稳定在1.5左右;若以丙烯为主要目的产物,建议将反应温度选择在450～470℃之间,C2=/C3=摩尔比可稳定在0.9～1.1之间。水醇比实验结果表明:水不但可以延缓催化剂的积炭速率,而且还可以大大增加乙烯的选择性,较大的水醇比可以将C2=/C3=摩尔比提高到2.0以上;无论是期望乙烯为主要目的产物还是丙烯为主要目的产物,太大的水醇比会增加能耗,增大反应器及产物分离器的负荷,所以,建议将水醇比都选择在0.25～0.5之间。; 齐国祯谢在库陈庆龄; 关键词：甲醇制烯烃流化床 SAPO-34

用TEAOH-C_4H_9NO复合模板剂合成SAPO-34分子筛的研究 Ⅰ.SAPO-34分子筛的合成与表征被引量：18: 2004年; 以吗啉 (C4H9NO)为主要模板剂 ,以少量四乙基氢氧化铵 (TEAOH)为辅助模板剂合成了SAPO 34分子筛 ,并采用X射线衍射、扫描电镜、傅里叶变换红外光谱和热重差热分析等手段对合成的SAPO 34分子筛进行了表征 .结果表明 ,TEAOH在导向生成SAPO 34分子筛骨架过程中表现活跃 ,占据了较多的平衡骨架负电荷的位置 ,而吗啉主要起到填充分子筛孔道的作用 .用TEAOH C4H9NO复合模板剂合成的SAPO 34分子筛 ,其晶粒远小于单用吗啉模板剂合成的分子筛 .; 刘红星谢在库张成芳陈庆龄; 关键词：SAPO-34分子筛吗啉复合模板剂

用TEAOH-C_4H_9NO复合模板剂合成SAPO-34分子筛的研究 Ⅱ.SAPO-34分子筛的表面酸性和催化性能被引量：16: 2004年; 以吗啉 (C4H9NO)为主要模板剂 ,以少量四乙基氢氧化铵 (TEAOH)为辅助模板剂合成了SAPO 34分子筛 ,并用氨吸附红外、核磁共振和氮吸附等手段对合成的SAPO 34分子筛进行了表征 .结果表明 ,与单独以吗啉为模板剂合成的样品相比 ,用复合模板剂合成的分子筛样品的比表面积和孔体积均有所增大 ;由于在分子筛骨架中形成了“硅岛” ,使其B酸量有所增加 ,对甲醇制低碳烯烃反应的催化性能有所改善 .; 刘红星谢在库张成芳陈庆龄; 关键词：SAPO-34分子筛吗啉复合模板剂表面酸性

甲醇制烯烃催化剂活性变化规律与反应器模拟: 2013年; 基于在固定床反应器中已得到的SAPO-34催化剂上甲醇制烯烃反应动力学方程,对影响催化剂活性的多个因素进行分析,并采用该动力学方程在固定床反应器中进行模拟计算,考察动力学模型的可靠性。结果表明:催化剂活性随着接触时间的增加而减小,属于平行失活;反应体系中的水能有效减缓催化剂失活,而在较大的甲醇累积量时,水对催化剂平均活性的贡献越来越不明显。对模型计算值与实验值进行比较,结果表明,该总动力学方程的计算值与实验值吻合较好。; 齐国祯谢在库陈庆龄; 关键词：甲醇制烯烃动力学固定床

对环氧化反应具有高催化活性的钛硅介孔分子筛的制备被引量：16: 2003年; 使用短链二元羧酸 (包括草酸、戊二酸、柠檬酸和酒石酸 )为模板剂 ,采用溶胶凝胶法合成了具有大比表面积 ,孔径在 3～ 7nm的钛硅介孔分子筛 .EDX和紫外可见漫反射光谱的研究结果表明 ,所合成的钛硅介孔分子筛中钛的分布均匀 ,钛物种以孤立态四面体构型为主 .; 任瑜钱林平岳斌贺鹤勇; 关键词：二元羧酸介孔分子筛钛硅分子筛环己烯环氧化

甲醇制烯烃反应副产物的生成规律分析被引量：31: 2006年; 在流化床反应器中，以SAPO-34分子筛为催化剂，研究了反应温度对甲醇制烯烃反应副产物生成规律的影响。实验结果表明：随着TOS的增加，催化剂的积炭量增加，二甲醚选择性、CO2收率、CH4选择性增加，温度越高，增长速率越快；丙烷选择性和C5＋C6选择性随着TOS的增加而下降，温度越高，下降速率越快；乙烷选择性随着TOS的增加几乎保持不变。反应温度应控制在450℃～500℃之间，以减少CH4、CO2及积炭的量；通过适当提高线速、缩短反应物与催化剂的接触时间来进一步降低丙烷及某些高碳烃的量。反应中间体及烯烃聚合、芳构化都对积炭的生成有所贡献。; 齐国祯谢在库钟思青张成芳陈庆龄; 关键词：甲醇制烯烃副产物积炭

上海市科学技术委员会基础研究重点项目(03DJ14004)

文献类型

领域

主题

机构

作者

传媒

年份

用户反馈

上海市科学技术委员会基础研究重点项目(03DJ14004)

文献类型

领域

主题

机构

作者

传媒

年份

用户登录

用户反馈