国家高技术研究发展计划(2006AA06Z348) 作品数:7 被引量:53 H指数:5 相关作者: 孟明 邹志强 查宇清 侯凯军 姚金松 更多>> 相关机构: 天津大学 安阳工学院 中国科学院 更多>> 发文基金: 国家高技术研究发展计划 国家自然科学基金 更多>> 相关领域: 理学 建筑科学 化学工程 更多>>
制备参数对高比表面积介孔催化剂La-Co-Zr-O结构与性能的影响 被引量:6 2007年 采用双表面活性剂模板(十六烷基三甲基溴化铵和聚乙二醇辛基苯基醚的混合物)分解法制备了不同原子比(nLa+nCo)/(nLa+nCo+nZr)和不同温度焙烧的系列介孔混合氧化物催化剂La-Co-Zr-O。运用XRD、N2吸附/脱附、XPS和H2-TPR等技术对催化剂进行了表征,并以CO和C3H8氧化为模型反应,考察了组分配比和焙烧温度等参数对催化剂催化性能的影响。比表面积和孔径测试结果表明,样品具有很高的比表面积(108~266m2·g-1)和分布集中的孔径(3.4~3.9nm),Zr含量较高的样品比表面积较大。XRD结果表明,样品中的活性组分钴物种主要以Co3O4形式存在;XPS和H2-TPR结果表明,样品中可还原的晶格氧的数量、活动度以及表面钴原子浓度均与催化剂对CO和C3H8的氧化性能密切相关。原子比为0.5的样品中,较多的晶格氧易于在相对低温下还原;而原子比为0.7的样品表面钴原子浓度较高,这使得两样品均表现出较高的催化活性。经650℃焙烧的样品仍保持较高的比表面积(108m2·g-1)和分布集中的介孔孔径(最可几孔径约3.8nm),且催化活性下降幅度也很小,表明该系列介孔催化剂具有优良的抗烧结能力和介孔热稳定性。 邹志强 孟明 李倩 查宇清关键词:CO氧化 十六烷基三甲基溴化铵 聚乙二醇辛基苯基醚 掺杂La^(3+)对纳米Au/TiO_2催化剂结构和性能的影响 被引量:12 2007年 采用三嵌段共聚物聚乙醚-聚丙醚-聚乙醚EO_(20)PO_(70)EO_(20)(P123)为有机模板剂分别合成了纯的和掺杂少量La^(3+)的介孔TiO_2载体,用沉积-沉淀法制得负载金催化剂。运用N_2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨电镜技术(HR-TEM)和X射线能量分散谱(EDX)对催化剂的结构与形貌进行了表征。BET结果表明,采用P123为模板剂合成的纯TiO2具有较大的比表面积(103m2·g-1)和均一的介孔结构( ̄4.1nm),掺杂La^(3+)后,其比表面积进一步提高到122m^2·g^(-1),同时孔径也有所增大( ̄4.9nm)。450℃焙烧后,Au/TiO_2催化剂的介孔结构已部分被破坏,而Au/La-TiO_2催化剂仍保持较均匀的介孔结构;Au/TiO_2催化剂表面的Au主要以金属态存在,而Au/La-TiO_2催化剂表面除Au0外,还有少量Au_2O_3物种。HR-TEM结果表明,400℃焙烧后,Au/TiO2催化剂上金晶粒尺寸在6 ̄8nm范围内,而Au/La-TiO_2催化剂上金晶粒尺寸在5nm左右;450℃焙烧后,Au/TiO2中金晶粒尺寸显著提高至20nm以上,而Au/La-TiO_2中金晶粒尺寸仅在9nm左右。活性测试结果表明,400℃及以下温度焙烧的Au/TiO_2和Au/La-TiO_2催化剂均显示出很好的CO氧化活性,室温下就能将CO完全氧化。但是,经450℃焙烧后,Au/TiO_2催化剂上CO完全氧化温度高达86℃,而在Au/La-TiO_2催化剂上仅为53℃。少量La^(3+)的掺杂有效抑制了金晶粒的烧结,使金催化剂具有较高的活性和热稳定性。 侯凯军 孟明 邹志强 吕倩关键词:纳米金催化剂 一氧化碳氧化 介孔二氧化钛 LA^3+ 异质结纳米光催化材料研究进展 被引量:9 2012年 综述了近年来国内外异质结纳米光催化剂的研究进展,重点介绍了异质结纳米光催化剂的结构特点、光催化机理及制备方法,并简要分析了异质结纳米光催化剂存在的问题和未来发展动向,认为未来异质结纳米光催化剂的研究应集中在机理的深刻认识、光响应范围宽和量子效率高的催化剂的制备及异质结纳米光催化技术工程化方面。 邱明艳 张天永 李彬 史慧贤关键词:光催化 异质结 纳米 金催化剂及其在化工中的应用研究进展 被引量:3 2009年 系统地介绍了影响金催化剂催化活性的因素,论述了金属金催化剂在CO低温氧化、CO的选择性氧化、低温水气变换、甲醇的部分氧化、苯乙烯环氧化和葡萄糖的选择性氧化等反应中的研究进展,分析了今后金催化剂的研究重点。 侯凯军 孟明 邹志强关键词:金催化剂 CO氧化 Pd/M-Ce-Zr/Al2O3(M=Y,Ca,Ba)密偶催化剂的研究 汽车尾气中超过80%的碳氢化合物是在冷启动阶段排放出来的,随着尾气排放标准的日趋严格,加装氧化型密偶催化剂显得尤为必要。Pd/Ce-Zr/AlO有很好的热稳定性和反应活性,用做密偶催化剂也显示了较好的催化性能,本文在Pd... 王刚 来佑磊 孟明关键词:密偶催化剂 文献传递 Preparation and photocatalytic activity of La^(3+) and Eu^(3+) co-doped TiO_2 nanoparticles: photo-assisted degradation of methylene blue 被引量:8 2011年 Rare earth ions La3+ and Eu3+ co-doped TiO2 photocatalyst (La-Eu/TiO2) was prepared by sol-gel method, and characterized by various techniques such as X-ray diffraction (XRD), specific surface area and porosity (BET and BJH), scanning electron microscopy (SEM), high resolution transmission electron microscopy (HRTEM), UV-vis diffuse reflectance spectroscopy (DRS) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The photocatalytic activity of the La-Eu/TiO2 was evaluated by the degradation of methylene blue (MB) under UV light irradiation. The catalyst had a relatively uniform particle diameter distribution in the range of 40-60 nm. When calcining at 600℃, the XRD patterns of La-Eu/TiO2 indicated the anatase phase, while the XPS patterns showed the Ti4+, La3+ and Eu3+ ions existence. The DRS spectra showed red shift in the band-gap transition. The experimental results of MB degradation demonstrated that the photocatalytic activity of La-Eu/TiO2 was significantly enhanced due to better separation of photogenerated electron-hole pairs. 史慧贤 张天永 王红亮关键词:掺杂纳米TIO2 亚甲基蓝 高分辨透射电子显微镜 X射线光电子能谱 多元介孔混合氧化物La-Mn-Ce-O催化剂的制备与表征 被引量:14 2007年 采用柠檬酸络合-有机模板剂分解法制备出具有不同(n_(La)+n_(Mn))/(n_(La)+n_(Mn)+n_(Ce))比、不同温度焙烧的La-Mn-Ce-O系列多元介孔混合氧化物催化剂,并与传统共沉淀法制备的La-Mn-Ce-O催化剂进行比较.N_2吸附和脱附结果表明,采用模板剂法制得的样品具有较大的比表面积(高达103.5m^2·g^(-1))和较均匀的孔径分布(3.4-4.4nm);500℃焙烧样品的比表面积约为共沉淀法所制样品的三倍.600℃焙烧后,样品的孔径分布范围稍有加宽,但仍保持介孔结构.XRD表征结果表明,Mn物种具有高度的分散性,XRD难以检测,La-Ce和Mn-Ce可能部分形成了固溶体结构.XPS结果揭示,Mn-Ce间存在电子态的强相互作用,出现了Mn2p的震激峰,这种相互作用促进了氧物种在Ce和Mn物种间的传递,增强了样品的氧化还原性能,震激峰最明显的样品具有最佳的氧化性能.H_2-TPR结果表明,采用柠檬酸络合-有机模板剂分解法制备的催化剂中,锰氧化物更容易被还原,Mn—O键的活动度与CO氧化活性密切相关.活性评价结果表明,500℃焙烧的(n_(La)+n_(Mn))/(n_(La)+n_(Mn)+n_(Ce))为0.5的样品,起燃温度比传统共沉淀法制得的样品降低了50℃左右,并表现出较高的热稳定性. 刘咏 孟明 姚金松 查宇清关键词:有机模板剂 改性介孔Al2O3负载的高分散铜基催化剂的结构与催化性能 被引量:2 2010年 采用浸渍法制备了LaCeZr或YCeZr改性的γ-Al2O3负载的系列Cu基催化剂,运用XRD、BET、EXAFS、XPS和H2-TPR等技术对催化剂的结构进行了详细表征,探讨了催化剂中Cu物种的存在形式及其还原性能,并与CO的氧化性能相关联。氮气吸附-脱附测试结果表明,催化剂具有很高的比表面积以及较均一的介孔结构。XRD结果表明,未改性的γ-Al2O3负载的Cu基催化剂经800℃高温焙烧后,Cu物种与载体作用强烈,形成了CuAl2O4尖晶石相,而EXAFS结果显示,助剂改性后的γ-Al2O3负载的Cu基催化剂上Cu物种主要以高分散的CuO形式存在,促进了催化剂对CO的低温氧化性能。H2-TPR结果表明,同一系列样品随焙烧温度提高,CuO的还原温度升高,晶格氧的活动度降低,导致活性的下降。LaCeZr改性的γ-Al2O3负载的铜基催化剂于650℃焙烧后显示出了较强的抗硫和抗水性能。 于一夫 邹志强 孟明 谢亚宁 胡天斗 张静关键词:CO氧化 EXAFS