国家自然科学基金(20803064)
- 作品数：13 被引量：60H指数：6
- 相关作者：李瑛刘化章蓝国钧唐浩东韩文锋更多>>
- 相关机构：浙江工业大学四川省华地建设工程有限责任公司浙江省化工研究院有限公司更多>>
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- 相关领域：化学工程理学更多>>
- 硝酸水热处理活性炭对其负载的Ba-Ru-K氨合成催化剂性能的影响被引量：8
- 2012年
- 采用N2物理吸附、Boehm滴定、He-TPD-MS、CO化学吸附和透射电镜等手段考察了硝酸水热处理对活性炭(AC)及其负载的Ru基催化剂的孔结构、表面含氧基团、Ru分散度的影响,并评价了Ba-Ru-K/AC催化剂氨合成反应性能.结果表明,经硝酸水热处理后,AC表面含氧基团明显增多,但其孔结构变化不大.随着水热处理硝酸浓度的增加,AC表面含氧基团的数量增加,而相应催化剂的Ru分散度有所降低,Ru粒子尺寸增大.当硝酸浓度为2.0mol/L时,Ru分散度较高,且粒子尺寸(2.0nm)适宜,分散均匀,因此催化剂活性较高.在10MPa和10000h1条件下,400和375oC时,出口氨浓度分别达到17.80%和11.10%,较4.6mol/L硝酸回流处理AC负载的Ru基催化剂分别提高了16.8%和21.3%.水热处理AC的适宜条件为硝酸浓度2.0mol/L,150oC处理4h,填充度为70%.因此,通过调节水热处理时所用硝酸浓度可有效调控AC表面含氧基团的数量及其负载Ru的粒子尺寸.
- 冯国全蓝国钧李瑛韩文锋刘化章
- 关键词：活性炭水热处理分散度氨合成
- 拟薄水铝石结构对γ-氧化铝水热稳定性的影响被引量：4
- 2014年
- 氧化铝作为常用工业催化剂载体,其水热稳定性对催化剂寿命起至关重要作用。采用N2吸附、扫描电镜、X射线衍射、傅里叶红外光谱和NH3-TPD等对拟薄水铝石经800℃(升温速率10℃·min-1)焙烧4 h得到的氧化铝及水热处理后的氧化铝结构进行表征,研究拟薄水铝石结构对γ-Al2O3水热稳定性的影响。结果表明,拟薄水铝石前驱体结晶程度越好,焙烧所得γ-Al2O3的表面羟基越少,酸性越弱,水热稳定性越好。
- 李翠刘化章陈珍珍李瑛
- 关键词：催化化学拟薄水铝石Γ-氧化铝水热稳定性
- 活性炭表面基团的调变对Ru/AC氨合成催化剂的影响被引量：5
- 2010年
- 通过硝酸处理的方法对活性炭表面基团进行了调控,研究了活性炭表面基团的数量对负载钌基氨合成催化剂的影响。运用N2物理吸附、CO化学吸附、Boehm滴定法和质量滴定法等分析手段对催化剂进行了表征。结果表明,随着预处理硝酸浓度的增加,活性炭表面含氧基团的数量线性增加,等电点逐渐减小,而催化剂的活性先增加后减小,钌的分散度也呈现相同的规律。当硝酸浓度达到4.6mol/L时,活性炭表面总含氧基团量为1.21mmol/g,钌的分散度和催化剂的活性都是最佳。适量的含氧基团对提高钌的分散度是有利的,但过量的含氧基团并不能进一步提高钌的分散度,催化剂的合成氨活性和载体表面的含氧基团数量不是线性增加的关系。
- 欧阳亮李瑛潘崇根刘化章
- 关键词：氨合成钌催化剂活性炭
- 氮化硼载体对Ru-Ba/BN氨合成催化剂性能的影响被引量：8
- 2010年
- 研究了不同方法合成的氮化硼(BN)的性质及其负载的Ru-Ba催化剂对氨合成的催化性能.采用X射线粉末衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜和傅里叶变换红外光谱等手段对所合成的BN样品进行了表征.结果表明,采用程序升温氮化和程序升温还原法均能在低于900℃的条件下合成出较纯的六方相BN,其比表面积分别达到103和138m2/g.其中前者负载Ru-Ba的催化剂活性更高,在475℃,10MPa和10000h–1的条件下出口氨浓度达7.3%,且在550℃热处理30h后,活性基本保持不变.
- 徐春凤欧阳亮张佳周斌李瑛刘化章
- 关键词：程序升温还原氮化硼氨合成
- Cr掺杂对中孔MgF_2酸性及孔结构的影响被引量：1
- 2013年
- 采用共沉淀法制备了MgF2,CrF3与不同Cr含量的Cr(x)-MgF2样品,采用X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附、透射电镜、吡啶吸附的傅里叶变换红外光谱和NH3程序升温脱附等手段对样品的晶相结构、孔结构及表面性质进行了表征,并运用CHClF2的歧化反应评价了它们的催化活性.结果发现,Cr物种以无定形的形式掺杂在MgF2中,抑制了其晶粒的长大,使得MgF2的比表面积增加,孔径减小,并增强了其表面酸性.Cr掺杂的MgF2在CHClF2的歧化反应中具有优异的催化性能.
- 牛怀成李利春李瑛郭荔唐浩东韩文锋刘化章
- 关键词：二氟一氯甲烷歧化反应共沉淀法
- Effects of Reaction Conditions on Performance of Ru Catalyst and Iron Catalyst for Ammonia Synthesis被引量：2
- 2011年
- 激活的支持碳的基于 Ru 的催化剂和 A301 铁催化剂被准备，并且铁催化剂的性能上的反应温度，空间速度，压力，和 H2/N2 比率的影响在系列结合了 Ru 催化剂因为氨合成被调查。活动测试也作为比较在单个 Ru 和 Fe 催化剂上被执行。结果证明为氨合成的 Ru 催化剂的活动比由在反应条件下面的 33.5%37.6%
- 潘崇根李瑛蒋文刘化章
- 关键词：氨合成催化剂铁催化剂H2/N2催化剂制备钌基催化剂
- 高比表面积氟化镁的合成及其在催化中的应用研究进展被引量：8
- 2012年
- 综述了氟化镁的合成、表征及在催化中的应用,指出了氟化镁在催化应用中的优缺点。氟化镁具有耐腐蚀性、高稳定性、表面性质可调等优点。目前主要应用的催化体系有:氟氯交换反应、氯氟烃的歧化反应、氯氟烃的加氢脱氯反应、加氢反应、加氢脱硫反应、氮氧化物的脱除等,在具有腐蚀性气体及反应介质的催化反应体系中具有独特的优势。缺点是氟化镁比表面积较小和表面酸性较弱,限制了其在催化研究中的应用。总结了高比表面积氟化镁及负载固体酸催化剂的制备方法及其在各类反应中的应用现状,重点阐述了高比表面积氟化镁的孔结构及其表面酸性的调控方法,最后指出了氟化镁催化剂在ODS替代物的合成领域及其它方面的发展前景。
- 牛怀成李利春李瑛韩文峰唐浩东刘化章
- 关键词：氟化镁固体酸催化剂高比表面积
- 原位掺杂法制备氮掺杂中孔炭及乙炔氢氯化反应性能（英文）被引量：7
- 2016年
- 聚氯乙烯(PVC)是世界五大工程塑料之一,在工业、农业、建筑、电力及通信等领域有着非常广泛的应用.氯乙烯(VCM)作为合成PVC的单体,其生产工艺以源于煤化工路线的乙炔氢氯化法工艺为主,但是该工艺目前采用的是氯化汞催化剂,存在较为严重的环境污染问题.开发新型无汞催化剂成为电石法生产VCM亟待解决的问题.氮掺杂炭基非金属催化剂成本低廉,制备简单,在诸多反应中展现了较好的性能,成为近几年多相催化领域的一个研究热点,在乙炔氢氯化反应中也具有较好的活性,但是对活性中心的鉴别及制备方法的研究还有待深入.本文报道了一种一步原位尿素掺杂氮的中孔炭的制备方法,采用氮气吸附-脱附、高分辨透射电子显微镜、元素分析和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段研究了氮掺杂中孔炭的结构、氮含量及存在形式,并与两步尿素改性方法做了对比,探究了氮掺杂形式与中孔炭乙炔氢氯化反应性能之间的关系,同时考察了尿素用量对氮掺杂中孔炭的氮含量和存在形式的影响.元素分析结果表明,原位合成法能有效地将氮掺杂进骨架中,随着制备过程中尿素用量增加,得到的氮掺杂中孔炭中的氮含量增加,可达3.6wt%.后处理法的掺氮效果较差,材料氮含量仅为0.2wt%.XPS测试进一步表明,一步法原位法可以得到石墨型氮占据主导地位的氮掺杂中孔炭,石墨型氮约占70%左右,后处理制备的氮掺杂中孔炭中石墨氮、吡啶氮和吡咯氮三种形式含量相差不大.对不同方法合成的氮掺杂介孔炭的乙炔氢氯化反应催化性能进行了评价,结果显示,无论是原位合成还是后处理制备的氮掺杂中孔炭,其活性均比中孔炭得到一定提升.氮的引入能有效提高材料的乙炔氢氯化反应性能.原位合成法制备的氮掺杂中孔炭在乙炔氢氯化反应中的催化性能远高于后处理法.对于原位合成的氮掺杂�
- 杨勇蓝国钧王小龙李瑛
- 关键词：乙炔氯乙烯无汞
- 介孔炭的孔结构对其负载的Ru基氨合成催化剂性能的影响被引量：4
- 2013年
- 采用模板法合成了介孔炭(MC),研究了其孔结构对其负载的Ru基氨合成催化剂Ba-Ru-K/MC性能的影响,采用N2吸附脱附、扫描电镜和透射电镜等手段对介孔炭的孔结构进行了表征.研究发现,介孔炭载体的孔结构取决于模板剂的用量,当SiO2/C质量比为1.0时,所制介孔炭比表面积最大.介孔炭负载的Ba-Ru-K催化剂活性与其介孔比表面积相关.在425oC,10MPa和10000h1条件下,合成氨的反应速率为139mmol/(gcat·h).
- 周亚萍蓝国钧周斌姜维韩文锋刘化章李瑛
- 关键词：钌基催化剂高比表面积孔结构氨合成
- 简易合成不同孔径尺寸的半石墨化有序介孔炭(英文)被引量：3
- 2011年
- 以SBA-15介孔硅为模板,硼酸为扩孔剂,调控合成出不同孔径尺寸的半石墨化有序介孔炭。采用X射线衍射仪(XRD)、氮气吸附、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、热重(TG),以及拉曼(Ram an)光谱等手段对样品的成分、结构和形貌进行了分析。结果表明:通过合成过程添加硼酸的方法可以实现对介孔炭材料的孔径在3nm～7nm范围内精确调控,而且合成的介孔炭材料具有半石墨化的墙壁结构。该方法简单易行,对介孔炭材料的孔结构调控合成具有很好的应用价值。
- 李瑛钟健杨霞珍蓝国钧唐浩东刘化章
- 关键词：有序介孔炭硼酸
