江苏省高校自然科学研究项目(04KJD530147)
- 作品数:6 被引量:20H指数:2
- 相关作者:姚虎卿刘金红张倩刘志军黄艳芳更多>>
- 相关机构:南京工业大学南通职业大学更多>>
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- 相关领域:理学化学工程更多>>
- 甲醇气相羰化合成醋酸的反应机理及本征动力学
- 2011年
- 用浸渍法制备了负载型Ni-Mo-La/AC复合催化剂,并在平推流反应器中对甲醇气相羰基化催化反应进行了动力学数据的测定。实验证明,醋酸甲酯是甲醇气相羰基化反应的中间产物,醋酸显示连串反应最终产物的特征,由醋酸甲酯水解生成;二甲醚通过甲醇脱水生成,碘甲烷和活性炭共同对该反应起催化作用,二甲醚可进一步羰化生成醋酸甲酯;甲烷由甲醇分解后的产物氢气与碘甲烷反应生成。根据反应机理建立了幂函数动力学模型,由实验数据线性回归计算得到了动力学参数。
- 刘金红刘志军黄艳芳姚虎卿
- 关键词:甲醇醋酸羰基化复合催化剂动力学
- Ni/AC催化剂的分散阈值及阈值效应被引量:15
- 2006年
- 采用浸渍法制备了以活性炭为载体的镍催化剂,用X射线衍射(XRD)和热重(TG)手段分别考察了前驱体及浸渍液溶剂对活性组分Ni在载体上分散度的影响.XRD测试结果表明,以水为浸渍液溶剂制得的催化剂,经550℃焙烧后,前驱体为Ni(NO3)2时,Ni的分散阈值为0.065g/g,而前驱体为NiAc2时,Ni的分散阈值为0.058g/g.对于前驱体为Ni(NO3)2的催化剂,若浸渍液溶剂用甲醇,Ni的分散阈值则为0.082g/g,比水作溶剂时的阈值大.说明前驱体镍盐中的阴离子和浸渍液溶剂均对活性物种与载体之间的相互作用有影响,从而导致镍的分散容量有差异.TG的阈值分析结果略小于XRD的测试值.活性评价结果显示,负载Ni催化剂在甲醇气相羰基合成醋酸反应中存在较为明显的阈值效应.
- 刘金红张倩姚虎卿
- 关键词:镍前驱体负载型催化剂阈值羰基合成醋酸
- Ni/活性炭催化剂上还原途径及其催化性能被引量:3
- 2007年
- 采用浸渍法制得Ni/活性炭催化剂,在惰性气氛中将其进行了不同温度的热处理,利用X射线衍射(XRD)及热重分析(TG-DTG)等手段进行了表征,在250℃,1 MPa下考察了不同还原途径对甲醇羰基化合成醋酸的影响。XRD谱图与TG-DTG曲线表明,随着热处理温度的升高,Ni(NO_3)_2于200~300℃分解,NiO则于450℃开始被还原。活性炭促进了NiO还原为金属Ni,而且热处理温度越高还原越充分。催化活性评价结果说明,惰性气氛下利用活性炭促进作用还原后的催化活性不如经还原气氛H_2处理后的高。同时两种还原方法均表明,热处理或还原温度过高,会导致催化活性下降。
- 刘金红张倩姚虎卿
- 关键词:镍催化剂甲醇羰基化活性炭
- 镍催化剂制备条件对羰化性能的影响被引量:2
- 2007年
- 研究了催化剂制备因素对Ni/AC催化剂的甲醇气相羰化活性的影响。结果表明,水洗能明显增大载体比表面积,载体经0.4mol/L酸洗后制得的催化剂羰化活性较高。甲醇的转化率和羰化产物的总收率在催化剂w(Ni)为8%时达到最高。低温焙烧几乎无醋酸生成,适宜的焙烧温度为450℃、还原温度为550℃;还原温度过高,会导致少量活性中心聚集,影响催化活性。
- 刘金红张倩姚虎卿
- 关键词:甲醇气相羰基化镍催化剂醋酸
- 甲醇气相羰化镍基复合催化剂的催化稳定性研究
- 2013年
- 用浸渍法制备了负载型Ni-Mo/AC和Ni-Mo-La/AC复合催化剂,在连续固定床反应器中评价了其催化甲醇气相羰基化合成醋酸和醋酸甲酯的性能。考察了催化剂的催化稳定性,并用吸附法表征了反应前后的催化剂的孔结构。结果证明,Ni-Mo/AC催化剂在反应中容易积炭,失活较快,La元素的加入对活性组分在AC上的均匀分散及催化剂的催化稳定性有所改善,降低了失活速率。
- 刘志军黄艳芳刘金红姚虎卿
- 关键词:甲醇醋酸羰基化复合催化剂
- 甲醇气相羰化复合催化剂的制备及性能研究被引量:1
- 2011年
- 用浸渍法制备了甲醇气相羰化Ni-Mo-La/AC三组分复合催化剂,用BET、XRD、XPS等表征手段进行了表征分析,并考察了催化剂制备因素对催化活性的影响。实验证明,在Ni-Mo/AC中加入稀土,可显著的提高Ni的表面分散,提高催化剂的催化活性,且选择性有利于醋酸。最佳催化剂的制备方法为用钼酸铵水溶液和硝酸镍、硝酸镧甲醇溶液两步浸渍活性炭。La最佳质量负载量为2.7%,催化剂焙烧和还原最合适的温度均为450℃。制得的催化剂,可获得96.72%的甲醇转化率和70.45%的羰化产物(醋酸甲酯和醋酸)产率。
- 刘金红刘志军黄艳芳姚虎卿
- 关键词:羰基化醋酸甲酯醋酸镍基催化剂复合催化剂