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沸石分子筛催化剂的“限域”效应被引量：3: 2021年; 沸石分子筛催化剂因其独特的酸性、规则的孔道结构和良好的水热及化学稳定性被广泛应用于石油化工、煤化工和精细化工等重要领域.沸石分子筛活性位点的数目和分布,以及孔结构效应是沸石分子筛催化科学研究中最根本的问题,直接影响催化反应历程和反应结果.几十年来,沸石分子筛催化研究多集中在对活性位点的基本认识和合成设计,而忽视了活性位点、反应分子和沸石分子筛孔道微环境之间的相互作用.受益于先进的化学分析表征技术和化学理论计算科学的发展,沸石分子筛催化剂孔道内的微环境研究引起了越来越多研究人员的重视.通过对相关文献的分析整理,本文从沸石分子筛结构"限域"理论的发展历程,对分子扩散、吸附和催化过程的影响及其应用拓展等几个方面讨论了沸石分子筛催化剂中的"限域"效应.; 方向晨杜艳泽张通; 关键词：沸石分子筛分子筛催化剂

具有多级孔道结构、高水热稳定性的含氧化镁Silicalite-1分子筛的合成(英文)被引量：4: 2013年; 通过焙烧将分散在多孔氧化硅母体中的硝酸镁转化成高分散的MgO物种,然后使用四丙基氢氧化铵(TPAOH)作为结构导向剂,将含MgO的母体通过水热晶化合成MgO/silicalite-1分子筛复合物.X射线衍射(XRD)、能量X射线光谱(EDX)和透射电镜(TEM)的结果表明MgO物种被均匀地分散在silicalite-1分子筛晶体中.将酸处理脱除氧化镁前后的样品在100%水蒸汽800°C条件下老化,结果表明MgO的引入有效地提高了分子筛的水热稳定性.此外,酸洗脱除MgO/silicalite-1分子筛中的MgO提高了分子筛结晶度,同时引入了一定的介孔.N2物理吸附-脱附数据证明了酸洗后分子筛中介孔的存在.水热稳定性的提高和介孔的引入对于在高温下保持催化剂的孔道结构,提高催化剂的抗积碳能力,降低催化剂的失活速率以及延长催化剂的使用寿命起着非常重要的作用.; 陈红丽丁键王一萌; 关键词：氧化镁分子筛水热稳定性

晶种导向干凝胶法制备成型ZSM-5分子筛(英文)被引量：10: 2012年; 在干凝胶法制备ZSM-5分子筛的体系中添加晶种导向剂,控制分子筛的生长,制备了纳米沸石组装的无粘结剂成型多级孔ZSM-5分子筛,一步完成纳米分子筛的制备及组装成型,即克服了传统纳米粒子难以过滤分离的问题,同时组装所形成的多级孔有助于改善分子在催化剂内的扩散,从而提高催化反应效率.以硅胶、薄水铝石为原料,四丙基氢氧化铵(TPAOH)和ZSM-5晶种导向胶作为粘结剂,通过混捏、挤条得到直径2mm的条状前驱物,随后通过干凝胶转换法制备成型分子筛.所用晶种导向剂组成为0.35TPAOH:1SiO2:20H2O:4C2H5OH.通过X射线衍射(XRD),热重(TG)分析和傅里叶变换红外(FTIR)光谱等方法对分子筛晶化过程进行了表征,结果表明晶种导向剂加入量对分子筛生长速度及多级孔结构均有影响.当所加晶种导向剂中TPAOH与SiO2的摩尔比为0.025时,经过3h晶化,分子筛相对结晶度达到100%.扫描电镜(SEM)结果表明,合成的分子筛尺寸约为200nm,组装形成的多级孔分子筛的介孔体积为0.28cm3·g-1.通过NH3程序升温脱附(NH3-TPD)考察了所得成型分子筛的酸性,发现该分子筛酸性与市售的粉末H-ZSM-5分子筛类似.; 岳明波杨娜王一萌; 关键词：干凝胶法纳米分子筛

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国家自然科学基金(20890124)