福州大学石油化工学院化肥催化剂国家工程研究中心
- 作品数：14 被引量：15H指数：2
- 相关机构：中国石油大学（华东）储运与建筑工程学院西北大学化工学院中国石油大学（北京）化学化工学院CNPC催化重点实验室更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金福建省自然科学基金国家杰出青年科学基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程石油与天然气工程更多>>
- 以天然矿物为全部硅铝源低成本绿色合成ZSM-5分子筛的研究被引量：2
- 2019年
- ZSM-5分子筛被广泛地应用于催化、吸附分离、离子交换和绿色化工等领域,但目前其合成主要是以无机化学品为硅铝源,从源头来看是非绿色化的过程.我们以热活化的硅藻土和亚熔盐活化的累托土为全部硅铝源,通过调变两种矿物的加入比例调变合成体系的硅铝比,在水热合成体系中制备ZSM-5分子筛.系统地考察模板剂用量、碱度、投料硅铝比、晶化时间等合成条件对产物结构和性质的影响,并对在最优条件下合成的ZSM-5分子筛的物化性质进行了详细地表征,结果表明:以天然矿物为全部硅铝源可以合成出具有较高结晶度、晶粒尺寸约为4μm的六面体挛晶形貌的ZSM-5分子筛,该分子筛比商业ZSM-5分子筛具有更高的水热稳定性和更优的加氢异构性能.
- 向永生胡晓荣岳源源王磊鲍晓军姚文君李景锋张岩
- 关键词：硅藻土ZSM-5水热稳定性
- 钾改性氧化铝基羰基硫水解催化剂及其失活机理被引量：1
- 2023年
- 天然气、油田伴生气、高炉煤气等化工生产过程中伴生COS气体,不仅会腐蚀管道和毒害催化剂,还会严重污染环境并危害人类健康。COS催化水解反应可在温和条件下高效的将COS脱除,是最具应用前景的COS脱除技术之一。碱金属元素因其具有独特的电子供体性质、表面碱性和静电吸附等特性,常被用作助催化剂以提高Al_(2)O_(3)的COS催化水解性能。近年来,以钾为助剂改性的Al_(2)O_(3)催化剂(K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3))在COS催化水解反应中得到广泛的应用,但由于负载在Al_(2)O_(3)上的K物种的组成复杂,目前研究者对K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂上COS水解机理的理解仍存在一定的困惑和争议。本论文通过湿法浸渍法合成出一系列钾盐和钠盐改性的Al_(2)O_(3)催化剂,并利用各类先进的表征技术对这些催化剂进行分析。活性测试表明,以K_(2)CO_(3)、K_(2)C_(2)O_(4)、NaHCO_(3)、Na_(2)CO_(3)和NaC2O4改性Al_(2)O_(3)催化剂均有助于COS的水解。其中K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)拥有最佳的COS水解性能,连续运行20 h后其COS转化率仍高于~93%,远远优于未改性的Al_(2)O_(3)(~58%)。我们利用原位红外光谱和X射线光电子能谱探明了反应过程中催化剂的化学结构特征,阐明了H_(2)O分子在K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)上的水解作用机制。原位红外表明COS在K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)上的水解过程中形成了硫代碳酸氢盐中间产物。X射线光电子能谱表征证明催化剂的失活主要是因为催化剂表面积累了硫酸盐和单质硫。此外,我们还研究了水蒸气含量对COS水解性能的影响,研究发现,由于H_(2)O和COS分子在催化剂表面存在竞争吸附,过量的H_(2)O会引起催化活性的下降。上述研究表明,K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂上COS水解性能的提高主要是形成了HO-Al-O-K界面活性位。更为重要的是,所制备的催化剂都是在模拟工业工况条件下进行的,这为后续的工业应用提供了宝�
- 雷淦昌郑勇曹彦宁沈丽娟沈丽娟梁诗景詹瑛瑛江莉龙
- 关键词：羰基硫催化水解失活机理
- “双碳”目标下的氨能技术与经济性研究进展被引量：1
- 2023年
- 由于氨的高能量密度和零碳特性,其作为氢能和可再生能源载体具有良好的未来市场。氨比氢更易储运且本质安全性强,有望成为推动能源革命、社会进步和国家发展的零碳能源发展路线之一。本文从氨能的全产业链角度出发,介绍了合成氨产业发展趋势以及各类合成氨技术的最新进展和成本经济性;列举了目前氨的主要储运方式、效率、成本和安全性特征;综述了氨的新能源燃料应用,包括氨燃料电池、氨内燃机、氨燃气轮机等技术体系发展现状和燃料成本经济性,以及氨分解制氢效率和生产成本优势。通过上述技术和经济性分析,探讨了氨能在能源系统中的重要作用,进一步梳理了氨能技术发展方向。
- 李卫东李逸龙滕霖尹鹏博黄鑫李加庆罗宇江莉龙
- 关键词：氨合成
- 金属碳化钨与液相染料光敏剂协同促进光催化制氢被引量：1
- 2023年
- 使用WC作为光催化材料通过水还原制氢很常见,但它通常需要与有效的光吸收剂协同才能产生有意义的光催化活性。这可归因于WC的窄带隙,导致水的氧化还原能力不足。有趣的是,我们的研究通过一种新型固液光催化体系克服了这种限制,该体系将裸WC光催化剂与液相光敏赤藓红B(Er B)相结合。这种概念的提出消除了将WC耦合到光吸收半导体的需要,这通常需要繁琐的程序来获得适当的功能化光催化复合材料。实验结果表明,在可见光(λ=520 nm)照射下,所提出的固液光催化体系产生了显著的氢气,然而,只有在三乙醇胺(TEOA)作为牺牲试剂的共同存在下。显然,仅加入WC和Er B的空白实验在典型的光催化条件下表现出几乎为零的光催化活性和无法测量的H_(2)生成。在光照TEOA溶液中仅存在Er B或WC的光反应中也观察到类似的活性。这些空白实验证实了所有三种成分的重要性,即WC、Er B和TEOA,它们分别作为光催化剂、光吸收剂和牺牲试剂,在我们提出的体系中产生有意义的H_(2)。值得注意的是,在我们的调查中系统地研究了三个关键参数,即p H值、Er B和WC浓度的影响。发现H_(2)生成的最佳p H值为8,稍微改变到更碱性或酸性条件会降低体系的光催化活性。在p H<8时,部分TEOA将发生部分质子化,从而失去其在光催化体系中作为牺牲试剂的活性。当p H值增加到超过8时,反应介质中的低质子浓度也会扰乱热力学驱动,导致体系产生的H_(2)受到抑制。同时,发现最佳Er B浓度为1mmol·L^(-1),从最佳点降低或增加Er B浓度均不利于H_(2)的产生。Er B浓度较低的体系(<1mmol·L^(-1)),在吸光上不足以满足体系的礼用,而较高浓度(>1 mmol·L^(-1)Er B)的体系,会引起明显的散射效应,组织光穿透反应溶液。相反,WC的浓度与H_(2)的生成呈稳定的正相关,在加入12 mmol·L^(-1)WC的体系中,H_(2)的生成量最高。在最佳条件�
- 雷永刚赵天宇黄锦鸿张颖贞臧雪瑞李晓蔡伟龙黄剑莹胡军赖跃坤
- 关键词：液相WC光催化制氢
- 焙烧温度对K改性Ag-Fe/ZnO-ZrO_2催化剂结构和CO加氢合成低碳混合醇醚性能的影响被引量：1
- 2015年
- 采用并流共沉淀法在不同焙烧温度下制备K改性Ag-Fe/Zn O-Zr O2催化剂,考察不同焙烧温度对催化剂CO加氢合成低碳混合醇醚反应性能的影响。通过N2物理吸附(N2-adsorption)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)等手段对催化剂进行表征。结果表明,250℃焙烧的催化剂,由于焙烧温度较低,表面尚未形成足够多的活性位,未能达到最佳的催化性能;300℃焙烧的催化剂,其CO转化率最高、醇醚选择性较高,醇醚时空产率达到最大值。随着焙烧温度进一步升高,CO转化率逐渐降低,醇选择性先降低后增大,二甲醚(DME)选择性逐渐增大,醇醚时空产率逐渐降低。催化剂性能主要与其比表面积、还原性能、所含银铁复合物分散度及CO吸脱附性能有关,即比表面积较大、易于被还原、银铁复合物分散度较高以及较多的CO吸脱附活性位,有利于催化剂CO加氢转化。催化剂表面活性位对CO的非解离吸附强度降低,有利于醇醚产物的生成;而对CO的解离吸附强度增强,则不利于烃类产物的生成。
- 冉磊华金铭魏可镁
- 关键词：焙烧温度一氧化碳加氢
- 基于镁铝水滑石的Mo/Al2O3-MgO催化剂制备及其加氢脱硫性能被引量：4
- 2018年
- 生产低硫或无硫柴油是当今世界范围内清洁燃料发展的趋势,加氢脱硫(HDS)是大规模生产清洁柴油最为有效的技术之一,而研制高活性的HDS催化剂成为该技术的关键。以镁铝水滑石与氧化铝的复合氧化物为载体,通过等体积浸渍法制备了一系列Mo/Al_2O_3-MgO催化剂,以二苯并噻吩(DBT)的正庚烷溶液为原料,在固定床反应器上评价所得催化剂的HDS活性,考察了不同镁铝比的水滑石、焙烧温度和添加量对催化剂物化性质和催化性能的影响。研究结果表明,镁铝比、焙烧温度和添加量均影响催化剂的酸性、金属还原性、硫化性能和Mo S2片晶的堆垛度等,当镁铝摩尔比为3、焙烧温度为800℃、成型时水滑石加入量为10%(质量分数)时,所制备催化剂的HDS活性最高,其脱硫率可达96.2%。这是由于该催化剂的酸性较适宜,活性组分与载体间的相互作用力适中,活性组分更易硫化,有助于提高MoS2片晶的堆垛度进而改善催化剂的HDS性能。
- 岳源源郑晓桂康颖白正帅袁珮朱海波鲍晓军
- 关键词：镁铝水滑石催化剂加氢脱硫
- 从天然黏土矿物低成本绿色合成高性能分子筛:从实验室研究到工业生产
- <正>分子筛被广泛应用于吸附、分离和催化反应过程,因其独特的孔道结构所提供的高选择性分离和催化转化而被认为是实现过程工业绿色化的基石,但分子筛本身的制备仍然面临绿色化、高性能化和低成本三大挑战:(1)合成分子筛的主要原料...
- 鲍晓军； 刘海燕； 岳源源；
- 关键词：分子筛绿色化高性能化
- 文献传递
- 聚合物碳氮材料的制备及其脱硫性能实验设计
- 2023年
- 以尿素、硫脲、二聚氰胺和三聚氰胺为前驱体,采用高温热聚合法制备了不同结晶度的g-C_(3)N_(4)聚合物,运用XRD、FT-IR、SEM和低温N_2吸附-脱附测试对其结构和形貌进行表征和分析。表征结果显示,以三聚氰胺和二聚氰胺为前驱体合成的g-C_(3)N_(4)聚合物的结晶度高,但其形貌表现为致密厚重的块状结构,比表面积小;而以尿素和硫脲热聚合制备的g-C_(3)N_(4)聚合物呈现为疏松片纳米层状形貌,但其结晶度较低。活性测试结果发现,尿素制备的g-C_(3)N_(4)具有最佳的硫脱除率,在210℃时硫收率达到43.0%,分别是以硫脲、三聚氰胺和二聚氰胺合成的g-C_(3)N_(4)的5.1倍、1.9倍和1.4倍。结果表明,g-C_(3)N_(4)独特的纳米筛形貌可以有效地提高催化剂的传质效率并暴露出更多的活性点供反应物接触,明显增强催化剂的选择性氧化脱硫活性。
- 雷淦昌马永德蔡国辉王世萍詹瑛瑛
- 关键词：热聚合法硫化氢
- 基于阻滞扩散模型估算柴油脱硫吸附剂的适宜孔径分布被引量：2
- 2015年
- 通过GC-PFPD色谱分析国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ标准0^#柴油中的主要含硫组分,发现苯并噻吩（BT）、二苯并噻吩（DBT）及其烷基取代衍生物是0^#柴油中的主要含硫化合物,C2-DBT、C3-DBT是国Ⅳ柴油中的主要含硫化合物。以BT、DBT、4,6-DMDBT为模型化合物,计算含硫化合物在不同大小孔道内的扩散阻滞因子,结合氧化铝堆积孔模型,估算氧化铝基柴油脱硫吸附剂的适宜孔径分布。结果表明,当氧化铝的平均孔径为4～10 nm时,含硫化合物的扩散阻滞因子为0.24～0.65,氧化铝的比表面积为100～250 m^2·g^-1,可同时满足较低的扩散阻力和足够大的比表面积。对比分析不同氧化铝的孔分布及其吸附脱硫性能,结果表明氧化铝中4～10 nm范围内的孔面积占总孔面积的百分比与其吸附脱硫性能存在显著的正相关关系,初步推测氧化铝基脱硫吸附剂的适宜孔径分布范围为4～10 nm。
- 许承志郑美琴熊莹黄清明陈晓晖
- 关键词：吸附剂吸附脱硫多孔介质扩散孔径分布
- 氨电氧化催化剂及其低温直接氨碱性膜燃料电池性能的研究进展被引量：3
- 2022年
- 氨是一种无碳富氢的能源载体,体积能量密度高,易液化储存,是理想的储氢介质。以氨直接作为燃料,在低温碱性膜燃料电池中通过氨氧化反应实现化学能到电能的转化,是氨能源高效利用的理想路径之一。然而,低温氨氧化反应动力学缓慢、催化剂价格昂贵、易中毒等问题严重影响氨燃料电池性能,限制其大规模的商业化应用。因此,设计高效、廉价、稳定的催化剂是发展低温氨燃料电池技术的关键。本文首先综述了近些年研究者在氨氧化反应机理方面的探索,在深入理解反应体系的基础上,重点介绍了含贵金属和非贵金属催化剂设计制备及其在氨氧化反应中的进展,并总结了氨氧化催化剂在氨燃料电池中的性能。最后针对氨氧化催化剂目前存在的问题和未来的发展方向提出了建议,旨在为氨氧化催化剂的设计及低温氨燃料电池技术的发展提供研究思路。
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- 关键词：氨氧化反应催化剂电催化
