刘怡
- 作品数：4 被引量：1H指数：1
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- 相关领域：化学工程理学更多>>
- 基于原位红外光谱的NiAu双金属催化剂合金化过程研究
- 2022年
- 理解双金属纳米粒子在催化反应中的结构演变对于理解催化活性相及活性中心至关重要,尤其是合金化和相分离等过程。NiAu双金属催化剂在多相催化中应用广泛,但其合金化规律目前尚不明确。合成了不同NiAu原子比的负载型双金属催化剂,利用原位红外光谱(IR)探究了NiAu原子比和操作条件对NiAu合金化过程的影响。结合表征结果及其在逆水煤气变换反应中的催化性能,发现NiAu原子比在4~16时,增大NiAu原子比、提高还原温度可以促进表面NiAu合金的形成。进一步研究表明,逆水煤气变换反应的产物CO可以降低合金化温度,有效促进NiAu合金化过程。提供了NiAu合金化过程的原位红外证据,讨论了其中的热力学函数变,可为设计开发高效双金属催化剂提供借鉴和启发。
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- 关键词：原位红外光谱
- 不同形貌ZnO催化CO_(2)加氢性能研究
- 2023年
- ZnO基催化材料可将CO_(2)选择性加氢转化为CH3OH等高附加值化学品,因而受到广泛关注,但其催化活性中心结构及构效关系仍有待进一步研究。以ZnO为模型催化剂,探究了催化性能与活性位点间的构效关系,通过水热合成方法制备了片状ZnO和棒状ZnO,其中,片状ZnO优先暴露(002)晶面,棒状ZnO优先暴露(100)和(101)晶面。在300℃时,片状ZnO的CO_(2)转化率和CH3OH生成速率分别为5.8%和0.220 mmol/(g·h),优于棒状ZnO(1.5%和0.095 mmol/(g·h))。原位红外光谱表征结果表明,孤立的Zn位点倾向于生成CO,而邻近的多Zn位点之间通过协同作用促进CH3OH的生成。ZnO(002)晶面中Zn位点呈空间六边形排布,使片状ZnO在CO_(2)加氢生成CH3OH的反应中表现出更高的活性。
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- 关键词：形貌调控
- 二氧化碳对低碳烷烃脱氢促进作用的研究
- 刘怡
- CO_(2)消除镓氢物种提升Ga_(2)O_(3)/SiO_(2)丙烷脱氢反应性能被引量：1
- 2021年
- 丙烯是一种基础石油化工原料,在全球石油化工生产中占有重要地位.以丙烯为原料可生产许多石油化学品,如丙烯腈、环氧丙烷和聚丙烯等.经济快速发展带动了丙烯下游衍生物产业的发展,进而增加了对丙烯的需求量,因此尽管近年来丙烯产能逐年上升,丙烯产量与需求量之间仍存在较大缺口.传统的丙烯生产路径主要是石脑油蒸汽裂解和重质油催化裂化.然而,随着石油资源的短缺和页岩气的发展,丙烷脱氢作为一种直接生产丙烯的技术,成为丙烯生产领域的研究热点.近年来,镓基催化剂由于其较少的积碳和较高的催化活性受到了越来越多的关注.镓基催化剂在丙烷脱氢反应中的活性位点也得到了更多研究.在镓基催化剂中,镓氧化物具有丙烷脱氢活性,而丙烷脱氢反应过程中产生的镓氢(Ga^(δ+)-Hx)物种不稳定,且会造成丙烯选择性降低,导致丙烯产率降低.因此,反应过程中原位消除镓氢物种对于提高丙烷脱氢反应性能具有非常重要的意义.本文将CO_(2)作为温和氧化剂引入Ga_(2)O_(3)/SiO_(2)催化的丙烷脱氢反应中,促进不利的中间产物Ga^(δ+)-Hx的转化,再生丙烷脱氢的活性位点Ga^(3+)-O,从而提高催化性能.原位红外光谱实验结果表明,CO_(2)可有效消除Ga^(δ+)-Hx.在不同反应温度下,引入CO_(2)可显著提高Ga_(2)O_(3)/SiO_(2)催化丙烷脱氢的转化率,特别是选择性.反应4.5 h时,3Ga_(2)O_(3)/SiO_(2)催化丙烷脱氢的选择性从93%降低到89%;引入CO_(2)后,丙烯选择性可提高到并维持在93%.Ga_(2)O_(3)负载量由3 wt%提高到10 wt%时,引入CO_(2)仍可促进反应性能.当CO_(2):C3H8由0.5增加到3时,引入CO_(2)带来的反应性能提升基本相同.同时,引入CO_(2)大大减少反应过程中产生的积碳.本文对镓基催化剂丙烷脱氢活性中心的认识和提高丙烷脱氢反应性能提供了新方向.
- 刘怡张光辉王建洋朱杰张新宝Jeffrey T.Miller宋春山郭新闻
- 关键词：丙烷脱氢原位红外光谱
