郭晓伟
- 作品数：4 被引量：17H指数：3
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- 相关领域：理学更多>>
- CO在CeO_2(111)表面的吸附与氧化被引量：10
- 2009年
- 采用密度泛函理论计算了CO在CeO2(111)表面的吸附与氧化反应行为.结果表明,O2在洁净的CeO2(111)表面为弱物理吸附,而在氧空位表面是强化学吸附,且O2分子活化程度较大,O—O键长为0.143nm.CO在CeO2(111)表面吸附行为的研究表明,CO在洁净表面及氧空位表面上为物理吸附,吸附能均小于0.42eV;当表面氧空位吸附O2后,CO可吸附生成二齿碳酸盐中间体或直接生成CO2,与原位红外光谱结果相一致.表面碳酸盐物种脱附生成CO2的能垒仅为0.28eV.计算结果表明,当CeO2表面存在氧空位时,Hubbard参数U对CO吸附能有一定的影响.CeO2载体在氧化反应中可能的催化作用为,在氧气氛下,CeO2表面氧空位吸附O2分子,形成活性氧物种,参与CO催化氧化反应.
- 蒋仕宇滕波涛袁金焕郭晓伟罗孟飞
- 关键词：CO密度泛函理论
- 甲醛在金铈基催化剂上的催化氧化密度泛函理论研究
- 甲醛是目前最严重的室内污染源之一,如何有效地消除室内甲醛污染是重要的环保课题之一。二氧化铈负载活性金属的多相催化氧化技术是消除室内甲醛污染的重要方法,可以在一定的温度下将其氧化为二氧化碳和水。与大量的实验研究相比,甲醛在...
- 郭晓伟
- 关键词：密度泛函理论金催化剂二氧化铈甲醛催化氧化
- O与O_2在Au团簇上吸附的密度泛函理论研究被引量：5
- 2011年
- 采用基于密度泛函理论(DFT)的Dmol3程序系统研究了O原子与O2在Au19与Au20团簇上的吸附反应行为.结果表明:O在Au19团簇顶端洞位上的吸附较Au20强;在侧桥位吸附强度相近.O与O2在带负电Au团簇上吸附较强,在正电团簇吸附较弱.从O―O键长看,当金团簇带负电时,O―O键长较长,中性团簇次之,正电团簇中O―O键长较短,因而O2活化程度依次减弱.电荷布居分析表明,Au团簇带负电时,O与O2得电子数较中性团簇多,而团簇带正电时,得电子数较少.差分电荷密度(CDD)表明,O2与Au团簇作用时,金团簇失电子,O2的π*轨道得电子,使O―O键活化.O2在Au-19团簇上解离反应活化能为1.33eV,较中性团簇低0.53eV;而在Au+19上活化能为2.27eV,较中性团簇高0.41eV,这与O2在不同电性Au19团簇O―O键活化规律相一致.
- 郭晓伟滕波涛袁金焕赵云赵越刘莎
- 关键词：密度泛函理论
- CeO_2(110)表面上CO氧化反应的密度泛函理论研究被引量：4
- 2009年
- 利用密度泛函理论系统研究了O2与CO在CeO2(110)表面的吸附反应行为.研究表明,O2在清洁的CeO2(110)表面吸附热力学不利,而在氧空位表面为强化学吸附,O2分子被活化,可能是重要的氧化反应物种.CO在清洁的CeO2(110)表面有化学吸附与物理吸附两种构型,前者形成二齿碳酸盐物种,后者与表面仅存在弱相互作用.在氧空位表面,CO可分子吸附或形成碳酸盐物种,相应吸附能均较低.当表面氧空位吸附O2后(O2/Ov),CO可吸附生成碳酸盐或直接生成CO2,与原位红外光谱结果相一致.过渡态计算发现,O2/Ov/CeO2(110)表面的三齿碳酸盐物种经两齿、单齿过渡态脱附生成CO2.利用扩展休克尔分子轨道理论分析了典型吸附构型的电子结构,说明表面碳酸盐物种三个氧原子电子存在离域作用,物理吸附的CO及生成的CO2电子结构与相应自由分子相似.
- 滕波涛蒋仕宇郭晓伟袁金焕罗孟飞
- 关键词：CO氧化密度泛函理论
