郑华艳
- 作品数：146 被引量：385H指数：14
- 供职机构：太原理工大学更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划山西省科技攻关计划项目更多>>
- 相关领域：理学化学工程交通运输工程动力工程及工程热物理更多>>
- CO_2对CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂前体老化及催化性能的影响被引量：3
- 2013年
- 采用并流共沉淀法制备CuO/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂前体,在通入CO2条件下老化,采用XRD、FT-IR、DTG、H2-TPR、XPS等表征手段对制备的前体及焙烧后的催化剂进行表征,研究不同CO2通入量对前体晶相转变、微观结构及其焙烧后催化性能的影响。研究结果表明,老化阶段通入CO2后,沉淀母液的pH值趋于7,产生CO32离子,进而影响Zn2+的沉淀,促进Cu2+进入Zn5(CO3)2(OH)6晶格中取代Zn2+形成绿铜锌矿(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6物相,有助于增强焙烧后催化剂的Cu-Zn之间协同作用,增加活性组分Cu分散度。CO2通入量为40 mL/min时,制备的催化剂在浆态床合成甲醇过程中表现出良好的催化活性和稳定性,甲醇时空收率(STY)达到301.78 g/(kg h),失活率仅为0.15%/d,与未通入CO2辅助老化制备的催化剂相比,时空收率提高了9.72%,平均失活率降低了33.33%。
- 陈雄郑华艳杨浩李忠
- 关键词：浆态床CUOZNOAL2O3催化剂甲醇合成
- 甲醇氧化羰基化合成DMC催化剂及其失活研究进展被引量：3
- 2014年
- 针对甲醇液相和气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)两种生产工艺,分别综述了两种工艺所采用的多相铜系催化剂,包括CuCl/CuCl2负载型催化剂、固体离子交换型低氯和完全无氯铜基负载型催化剂,并分析总结了催化剂分别在液相和气相反应中的失活原因,得出副产物水不能及时移出是液相合成DMC催化剂失活的主要原因,而氯离子的流失和催化剂的热烧结及积炭则会造成气相合成DMC催化剂的失活。
- 杨凯郑华艳李忠
- 关键词：碳酸二甲酯甲醇氧化羰基化催化剂失活
- 一种合成甲醇催化剂的制备方法
- 一种合成甲醇催化剂的制备方法是配制硝酸铜、硝酸锌、硝酸铝和第四组分的总浓度为0.5～2.0mol/L的水溶液以及碳酸钠的浓度为0.5～2mol/L的水溶液，在微波控温50～80℃的条件下，控制pH值6.5～8.5，进行共...
- 李忠范辉郑华艳郭启海刘岩张小兵
- 文献传递
- Cu/Zn比对微波辐射老化制备CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂结构和活性的影响被引量：9
- 2011年
- 在微波辐射条件下,对共沉淀法制备合成甲醇CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体的母液进行老化,通过改变Cu/Zn比,研究了微波辐射对催化剂性能的影响,并结合XRD,FTIR,DTG,H2-TPR,XPS等表征手段,探讨了微波辐射对前驱体物相组成及催化剂微观结构的影响.结果表明:在微波辐射老化条件下,Cu/Zn比对催化剂前驱体物相组成影响较大,微波辐射有利于绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6晶相选择生成.当Cu/Zn比为2.0时,前驱体中含有较多的绿铜锌矿物相,且结晶较好,焙烧后形成的催化剂中CuO-ZnO协同作用较强,CuO分散性好,导致H2还原温度低,在浆态床合成甲醇过程中表现出良好的催化活性和稳定性,甲醇时空收率(STY)达到309.0 g·kg-1·h-1,失活率仅为0.11%/d,远优于常规水浴加热制备的催化剂.
- 李忠刘岩何忠范辉郑华艳
- 关键词：CU/ZN微波辐射甲醇合成浆态床
- KIT‑6负载CeO_(2)催化CO_(2)和甲醇合成碳酸二甲酯被引量：8
- 2021年
- 采用不同老化温度(80、100、120和150℃)合成了一系列KIT‑6载体,并通过浸渍法制备了相应的CeO_(2)/KIT‑6催化剂。结合X射线衍射、N2物理吸附、NH_(3)程序升温脱附、CO_(2)程序升温脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱等表征结果,详细考察了老化温度对KIT‑6结构以及CeO_(2)/KIT‑6催化剂直接催化CO_(2)和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)反应活性的影响。结果表明,不同老化温度下制备的KIT‑6均保持其独特的三维孔道结构。随着老化温度升高,KIT‑6比表面积先增大后减小,当老化温度为100℃时,KIT‑6比表面积达到最大(683 m^(2)·g^(-1))。KIT‑6较高的比表面积有利于提高CeO_(2)分散度,进而提高暴露的活性位点数量,催化活性随催化剂表面中等碱/酸性吸附位数量和Ce3+含量的增加而逐渐提高。其中,CeO_(2)/100‑KIT‑6催化剂中CeO_(2)颗粒尺寸最小(5.9 nm),暴露的活性位数量最高,催化活性最佳。随后,考察了反应温度和压力对CeO_(2)/100‑KIT‑6催化活性的影响。随着反应温度提高,催化活性先升高后降低,当反应温度为140℃时,催化活性最高;且催化活性随反应压力的提高而逐渐增加。在反应温度为140℃、压力为6.8 MPa条件下,催化剂经6次循环后,DMC收率由15 mmol·gCeO_(2)^(-1)逐渐降低至2.8 mmol·gCeO_(2)^(-1),原因归结为反应过程中CeO_(2)纳米颗粒发生团聚,使暴露出的活性位数量减少。
- 史亚卜张国强孙宇辰郑华艳李忠上官炬米杰刘守军史鹏政
- 关键词：碳酸二甲酯活性位
- 一种气相合成碳酸二甲酯无氯双金属催化剂及制备和应用
- 一种气相合成碳酸二甲酯无氯双金属催化剂，其特征在于催化剂是由活性组分铜，助剂和活性炭组成，以金属计，催化剂组成为Cu10.0～25.0wt%，助剂1.0～10.0wt%，活性炭65～85wt%。本发明具有转化率高，选择性...
- 郑华艳李忠孟凡会秦瑶张国强
- 文献传递
- 介孔调变对CuY催化剂甲醇氧化羰基化反应活性的影响被引量：1
- 2017年
- 碱溶液处理NaY分子筛形成的介孔有利于反应物及产物分子的扩散,调节碱溶液浓度可控制Y分子筛中的介孔结构,通过溶液离子交换法制备CuY催化剂,研究了NaY分子筛介孔结构调变对CuY催化剂催化甲醇氧化羰基化反应活性的影响。通过BET、^(29)Si-NMR、XRD、NH_3/CO-TPD、H_2-TPR和TEM等表征及催化活性分析表明,在碱溶液处理过程中,NaY分子筛骨架中的Si(0Al)和Si(1Al)原子被优先脱除,且笼结构坍塌使得临近超笼连接,逐步形成直径为3.47~3.66 nm,孔容介于0.142~0.226cm^3·g^(-1)的介孔,在提高反应物分子和产物分子扩散性能的同时,提高了活性物种的可接近性。随着碱液浓度的增加,CuY催化剂的催化活性先升高后降低。当碱液浓度为0.2 mol·L^(-1)时,NaY分子筛介孔直径为3.47 nm,孔容达到最大(0.226 cm^3·g^(-1)),相应CuY催化剂DMC的时空收率、选择性和甲醇转化率分别达到204.0 mg·g^(-1)·h^(-1)、67.8%和14.0%,活性最佳。
- 阎立飞张国强李艳娇郑华艳李忠
- 关键词：NAY分子筛介孔氧化羰基化
- 金属负载型有序介孔碳催化剂的制备及应用研究进展
- 2014年
- 在金属负载型有序介孔碳催化剂的制备工艺过程中,合成比表面积高、孔道结构规整、活性组分高度分散以及粒径尺寸小的催化剂是当前研究的热点,常用的制备方法有浸渍法、化学还原法、一步合成法及共组装合成法等。通过对介孔碳载体改性并采用不同的制备方法调控活性金属在有序介孔碳载体中的粒径及分散度,可提高其在工业废水处理、电化学、催化、储氢等领域的性能。
- 徐腈蔓郑华艳杨丽李忠
- 关键词：有序介孔碳
- 微波辐射制备CO2+H2合成甲醇CuO/ZnO/Al2O3催化剂
- 刘岩郑华艳朱琼芳李忠
- 关键词：微波辐射合成甲醇二氧化碳
- 交换度对CuY催化剂中Cu物种落位及甲醇氧化羰基化性能的影响
- 碳酸二甲酯(DMC)是一种环境友好型的绿色化学品，在DMC 的合成不同方法中，甲醇直接气相氧化羰基化法不但绿色环保而且反应过程简单，成本低，工业化前景非常广阔.本文采用NaY 分子筛与pH＝9.5 的硝酸铜氨溶液进行重复...
- 王佳臻郑华艳李忠
- 关键词：氧化羰基化
