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磺胺嘧啶N-甲基吡咯烷酮溶剂化合物脱溶剂动力学被引量：1: 2016年; 通过溶液结晶方法制备了磺胺嘧啶N-甲基吡咯烷酮溶剂化合物(SD-NMP),根据热重数据计算可知其中磺胺嘧啶(SD)和N-甲基吡咯烷酮(NMP)的摩尔比是1:2。采用热重分析、热台显微镜、扫描电子显微镜、粉末X射线衍射和傅里叶红外光谱对SD-NMP溶剂化合物脱溶剂过程进行了表征,发现SD-NMP溶剂化合物晶体脱除溶剂后产物与磺胺嘧啶晶体的晶习、晶型相同,磺胺嘧啶溶剂化合物的形成和溶剂的脱除是一个可互相转变的过程。基于不同的反应模型,对70、75、80、85℃下SD-NMP溶剂化合物的脱溶剂过程动力学数据进行拟合,计算得到活化能,结果表明几何收缩模型能很好地描述SD-NMP溶剂化合物的脱溶剂过程,对应的机理为相界面反应,其控制步骤为相界面的推进,与WET3理论一致。; 孙佳李想鲍颖张美景侯宝红尹秋响; 关键词：磺胺嘧啶化学过程动力学模型

单Pd密偶催化剂的制备和载体效应研究: 采用尿素水解法制备不同原子比的MOx -ZrO2/(M=Co、Mn、Sn/)复合氧化物及SnO2和ZrO2单一氧化物,沉积沉淀法制备SnO2 -Al2O3载体,并用浸渍法负载Pd /(0.5 wt./%/)后制得一系列P...; 李想; 关键词：原位漫反射红外光谱拉曼光谱; 文献传递

负载Pd密偶催化剂的载体效应被引量：6: 2007年; 采用尿素水解法或吸附沉淀法制备了金属氧化物载体,并用浸渍法负载0.5%Pd制得了Pd/Sn0.4Zr0.6O2,Pd/ZrO2,Pd/SnO2,Pd/SnO2-Al2O3和Pd/Al2O3催化剂.采用原位漫反射红外光谱、拉曼光谱、X射线光电子能谱和程序升温还原等方法对催化剂结构进行了表征,探讨了不同载体对表面PdOx物种化学吸附性质和氧化还原性能的影响,并与样品的丙烷氧化活性相关联.漫反射红外光谱表明,在Pd/SnO2-Al2O3中,Sn对Al2O3表面的Pd原子簇起到稀释作用,促进了Pd的分散,使得其CO线式吸附强度明显高于Pd/Al2O3,但Pd过高的分散度不仅减少了表面Pd-PdO活性位对的数目,而且使反应中间物种Pd-OH之间脱水困难,因而阻塞了活性位,降低了其循环氧化还原活性;而在Sn0.4Zr0.6O2复合氧化物载体中,SnO2有效地阻止了四方晶相ZrO2向稳态单斜晶相转变,且复合载体的比表面积较ZrO2和SnO2有所增加,其表面PdOx物种的分散度适中.此外,Sn0.4Zr0.6O2复合氧化物负载的Pd的价态介于Pd0与Pd2+之间,表面氧空位较多,促进了丙烷中C-H键的活化,使比表面积较低的Pd/Sn0.4Zr0.6O2具有最好的催化丙烷氧化能力,相反比表面积较高的Pd/SnO2-Al2O3活性很差,说明分散度适中且具有较低氧化态的PdOx(0; 李想孟明刘咏罗金勇; 关键词：钯原位漫反射红外光谱拉曼光谱丙烷

Mn/Ce/La/Al_2O_3催化剂中锰物种的精细结构研究被引量：19: 2007年; 采用浸渍法制备了La、Ce助剂改性的γ-Al2O3负载锰氧化物催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD、XPS和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了助剂对于催化剂中高分散Mn物种的精细结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化活性相关联。XANES和EXAFS结果表明,500℃焙烧的样品中Mn物种主要以超细Mn2O3微晶形式存在,该物种由于高度分散使其配位对称性显著降低,无长程有序结构。TPR结果表明,样品中存在3种不同分散状态的表面Mn物种,即较难还原的Mn3+-O-Al3+相互作用物种,尺寸相对较大的三维分散的Mn2O3微晶,以及二维高度分散的Mn物种,后者是CO氧化反应的主要活性相。虽然Ce的加入使Mn物种的分散度有所降低,但Ce与Mn物种间的相互作用弱化了Mn-O键,加速了反应过程中活性氧物种的传递,提高了氧化还原循环的效率。同时,La的加入进一步促进了Ce物种在载体表面的分散,加强了Ce物种与Mn物种间的相互作用及催化协同性。; 李想孟明姚金松谢亚宁胡天斗刘涛; 关键词：XANES EXAFS CO氧化

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李想